Title:
Verfahren zum Herstellen eines R-T-B-basierten gesinterten Magneten
Document Type and Number:
Kind Code:
T5

Abstract:

Ein Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X (wobei R1 im Wesentlichen Nd ist; T1 im Wesentlichen Fe ist; und X im Wesentlichen B ist) basierter gesinterter Legierungspresskörper, welcher im Wesentlichen gekennzeichnet ist durch ein Molverhältnis von [T1]/[X] von 13,0 oder mehr; ein Schritt des Bereitstellens einer R2-Ga-Cu (wobei R2 im Wesentlichen Pr und/oder Nd ist und nicht weniger als 65 Mol% und nicht mehr als 95 Mol% ausmacht; und ein Molverhältnis von [Cu]/([Ga] + [Cu]) nicht weniger als 0,1 und nicht mehr als 0,9 ist) basierten Legierung; und, während zugelassen wird, dass wenigstens ein Teil einer Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers mit wenigstens einem Teil der R2-Ga-Cu-basierten Legierung in Kontakt kommt, einen Schritt des Durchführens einer Hitzebehandlung bei einer Temperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C.





Inventors:
Kuniyoshi, Futoshi (Osaka, JP)
Shigemoto, Yasutaka (Osaka, JP)
Nishiuchi, Takeshi (Osaka, JP)
Nozawa, Noriyuki (Osaka, JP)
Application Number:
DE112016000798T
Publication Date:
10/26/2017
Filing Date:
02/16/2016
Assignee:
Hitachi Metals, Ltd. (Tokyo, JP)
International Classes:
H01F41/02; B22F3/00; B22F3/24; C22C28/00; C22C38/00; H01F1/057; H01F1/08
Attorney, Agent or Firm:
Patent- und Rechtsanwälte Diehl & Partner GbR, 80636, München, DE
Claims:
1. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten, wobei R wenigstens ein Seltenerdelement ist, welches immer Nd umfasst, wobei T wenigstens ein Übergangsmetallelement ist, welches immer Fe umfasst und wobei B teilweise durch C ersetzbar ist, wobei das Verfahren umfasst:
einen Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, wobei R1 wenigstens ein Seltenerdelement ist, welches immer Nd umfasst, wobei der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper R1 zu einem Anteil von nicht weniger als 27 Massenprozent und nicht mehr als 35 Massenprozent enthält; wobei T1 Fe ist oder Fe und M ist, wobei M wenigstens ein Element aus der Gruppe ist, welche aus Ga, Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo und Ag besteht, wobei X B ist, wobei B teilweise durch C ersetzbar ist und wobei ein Molverhältnis von [T1]/[X] nicht weniger als 13,0 ist;
einen Schritt des Bereitstellens einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung, wobei R2 wenigstens ein Seltenerdelement ist, welches immer Pr und/oder Nd umfasst, wobei die R2-Ga-Cu-basierte Legierung R2 zu einem Anteil von nicht weniger als 65 Mol% und nicht mehr als 95 Mol% enthält und wobei ein Molverhältnis von [Cu]/([Ga] + [Cu]) nicht weniger als 0,1 und nicht mehr als 0,9 ist; und
während zugelassen wird, dass wenigstens ein Teil der R2-Ga-Cu-basierten Legierung mit wenigstens einem Teil einer Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers in Kontakt kommt, einen Schritt des Durchführens einer Hitzebehandlung bei einer Temperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C in einem Vakuum oder einer Inertgasumgebung.

2. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 1, wobei T1 in R1-T1-X Fe und M umfasst, wobei M wenigstens ein Element aus der Gruppe ist, welche aus Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo und Ag besteht.

3. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 1 oder 2, wobei ein Molverhältnis von [T1]/[X] in dem gesinterten R1-T1-X-basierten Legierungspresskörper 13,6 oder mehr ist.

4. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei ein Molverhältnis von [T1]/[X] in dem gesinterten R1-T1-X-basierten Legierungspresskörper 14 oder mehr ist.

5. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei ein jegliches schweres Seltenerdelement 1 Massenprozent oder weniger des gesinterten R1-T1-X-basierten Legierungspresskörpers ausmacht.

6. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei der Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers umfasst: Pulverisieren einer Rohmateriallegierung auf eine Größe von nicht weniger als 1 µm und nicht mehr als 10 µm, anschließendes Pressen der pulverisierten Rohmateriallegierung in einem Magnetfeld und Sintern.

7. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 6, wobei der Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers nach dem Sintern umfasst: Durchführen einer Hochtemperatur-Hitzebehandlung bei einer Temperatur, welche über 600°C und unter einer Sintertemperatur ist.

8. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die R2-Ga-Cu-basierte Legierung kein schweres Seltenerdelement enthält.

9. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 8, wobei Pr 50 Mol% oder mehr von R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ausmacht.

10. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 8, wobei R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung nur aus Pr besteht, abgesehen von unvermeidbaren Verunreinigungen.

11. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei ein Teil von R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ein schweres Seltenerdelement ist, wobei das schwere Seltenerdelement zu 10 Mol% oder weniger der gesamten R2-Ga-Cu-basierten Legierung enthalten ist.

12. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 11, wobei ein Teil von R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ein schweres Seltenerdelement ist, wobei das schwere Seltenerdelement zu 5 Mol% oder weniger der gesamten R2-Ga-Cu-basierten Legierung enthalten ist.

13. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 11 oder 12, wobei ein Teil von R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ein schweres Seltenerdelement ist und wobei Pr 50 Mol% oder mehr des gesamten R2, ausgenommen des schweren Seltenerdelements, ausmacht.

14. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 11 oder 12, wobei ein Teil von R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ein schweres Seltenerdelement ist und wobei Pr das gesamte R2, ausgenommen des schweren Seltenerdelements und abgesehen von unvermeidbaren Verunreinigungen, ausmacht.

15. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach einem der Ansprüche 1 bis 14, wobei die Temperatur in dem Schritt des Durchführens einer Hitzebehandlung nicht weniger als 480°C und nicht mehr als 540°C ist.

16. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach einem der Ansprüche 1 bis 15, wobei, in dem Schritt des Durchführens einer Hitzebehandlung, eine R12T114X-Phase in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper mit einer flüssigen Phase, welche von der R2-Ga-Cu-basierten Legierung stammt, reagiert, sodass eine R6T13Z-Phase, wobei Z immer Ga und/oder Cu umfasst, wenigstens teilweise innerhalb des gesinterten Magneten erzeugt wird.

17. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach einem der Ansprüche 1 bis 16, wobei der Schritt des Durchführens einer Hitzebehandlung umfasst: Auftragen und/oder Verteilen eines Pulvers der R2-Ga-Cu-basierten Legierung auf wenigstens einen Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, sodass die R2-Ga-Cu-basierte Legierung mit wenigstens einem Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers in Kontakt kommt.

18. Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nach Anspruch 17, wobei das Pulver der R2-Ga-Cu-basierten Legierung, welches auf der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers zu verteilen und/oder aufzutragen ist, bezogen auf 100 Massenteile des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers nicht weniger als 0,2 Massenteile und nicht mehr als 0,5 Massenteile hat.

Description:
Technischer Bereich

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten.

Hintergrund

Gesinterte R-T-B-basierte Magnete (wobei R wenigstens ein Seltenerdelement ist, welches immer Nd umfasst; T wenigstens ein Übergangsmetallelement ist, welches immer Fe umfasst; und B Bor ist) sind als Permanentmagnete mit der höchsten Leistungsfähigkeit bekannt und werden in Schwingspulmotoren (Voice coil motors, VCM) von Festplatten, verschiedenen Typen von Motoren, wie beispielsweise Motoren für elektrische Fahrzeuge (EV, HV, PHV, etc.) und Motoren für Industrievorrichtungen, Heimanwendungsprodukte und dergleichen verwendet.

Ein gesinterter R-T-B-basierter Magnet besteht aus einer Hauptphase, welche im Wesentlichen aus einem R2T14B-Stoff besteht, und einer Korngrenzenphase (welche nachfolgend einfach als die „Korngrenzen“ bezeichnet werden kann), welche an den Korngrenzen der Hauptphase liegt. Der R2T14B-Stoff ist eine ferromagnetische Phase mit hoher Magnetisierung und stellt eine Basis für die Eigenschaften eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten bereit.

Die Koerzivität HcJ (welche nachfolgend einfach als „Koerzivität“ oder als „HcJ“ bezeichnet werden kann) von gesinterten R-T-B-basierten Magneten nimmt bei hohen Temperaturen ab, wodurch ein irreversibler Verlust des Flusses verursacht wird. Aus diesem Grund müssen gesinterte R-T-B-basierte Magneten zur Anwendung in Motoren elektrischer Fahrzeuge insbesondere ein hohes HcJ bei hohen Temperaturen haben, d. h. bei Raumtemperatur ein größeres HcJ haben.

Es ist bekannt, dass HcJ verbessert ist, wenn ein leichtes Seltenerdelement (im Wesentlichen Nd und/oder Pr), welches in R des R2T14B-Stoffs eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten enthalten ist, teilweise durch ein schweres Seltenerdelement (im Wesentlichen Dy und/oder Tb) ersetzt ist. HcJ wird weiter verbessert, wenn die Menge des substituierten schweren Seltenerdelements zunimmt.

Das Ersetzen des leichten Seltenerdelements RL in dem R2T14B-Stoff durch ein schweres Seltenerdelement kann HcJ des gesinterten R-T-B-basierten Magneten verbessern, jedoch verringert sich dessen Remanenz Br (nachfolgend einfach als „Br“ bezeichnet). Darüber hinaus sind schwere Seltenerdelemente, insbesondere Dy und dergleichen, seltene Ressourcen und sie kommen nur in begrenzten Bereichen vor. Aus diesem und anderen Gründen bestehen Probleme hinsichtlich einer unsicheren Versorgung, signifikant fluktuierender Preise usw. Daher entstand in den letzten Jahren das Bedürfnis der Nutzer nach einem verbesserten HcJ, wobei so wenig schwere Seltenerdelemente wie möglich verwendet werden, ohne Br zu verringern.

Patentdokument 1 offenbart, während eine R1i-M1j-Legierung (15 < j ≦ 99) einer bestimmten Zusammensetzung, welche zu 70 vol.-% oder mehr eine Phase eines intermetallischen Stoffes enthält, an der Oberfläche des gesinterten Presskörpers einer bestimmten Zusammensetzung vorhanden sein darf, das Durchführen einer Hitzebehandlung für 1 Minute bis 30 Stunden in einem Vakuum oder einem Inertgas bei einer Temperatur, welche gleich der oder kleiner als die Sintertemperatur des gesinterten Presskörpers ist. Ein Element oder zwei oder mehr Elemente von R1 und M1, welche in der Legierung enthalten sind, diffundieren in die Korngrenzenbereiche innerhalb des vorangehend genannten gesinterten Presskörpers und/oder in die Hauptphase im Bereich der Korngrenzenbereiche. Als konkrete Beispiele offenbart Patentdokument 1 das Durchführen einer Diffusionshitzebehandlung bei 800°C für 1 Stunde, während eine Nd33Al67-Legierung, welche eine NdAl2-Phase enthält, oder eine Nd35Fe25Co20Al20-Legierung, welche eine Nd(Fe, Co, Al)2-Phase enthält, oder dergleichen mit einem gesinterten Presskörper aus Nd16Feba1Co1.0B5.3 in Kontakt kommen darf.

Patentdokument 2 offenbart ein Verfahren, in welchem ein Nd-Fe-B-basierter gesinterter Presskörper und eine Quelle, welche Pr enthält, in einem Behälter platziert und erhitzt werden, wodurch Pr in das Magnetinnere geführt wird. Es ist offenbart, dass durch Optimieren von Bedingungen in dem Verfahren nach Patentdokument 2 ermöglicht wird, dass Pr lediglich an den Korngrenzen vorhanden ist und Pr davon abgehalten wird, in die Hauptphasen-Kristallkörner einzudringen, wodurch die Koerzivität nicht nur bei Raumtemperatur, sondern auch bei hohen Temperaturen (z. B. 140°C) verbessert wird. Als konkretes Beispiel offenbart Patentdokument 2 das Heizen bei 660°C bis 760°C unter Verwendung einer geeigneten Menge von Pr-Metallpulver.

Patentdokument 3 offenbart, dass eine RE-M-Legierung, welche ein M-Element (insbesondere Ga, Mn, In) mit einem bestimmten Dampfdruck enthält und dessen Schmelzpunkt gleich oder kleiner als 800°C ist, mit einem RE-T-B-basierten gesinterten Presskörper in Kontakt kommen darf, und das Durchführen einer Hitzebehandlung bei einer Temperatur, welche 50°C bis 200°C höher als die Dampfdruckkurve des M-Elements ist. Durch diese Hitzebehandlung durchdringt das RE-Element den Presskörper durch Diffusion aus der Schmelze der RE-M-Legierung. In Patentdokument 3 ist angegeben, dass das M-Element davon abgehalten wird, in das Magnetinnere einzudringen, weil das M-Element während des Prozesses evaporiert, wodurch lediglich das RE-Element effizient eindringt. Als konkretes Beispiel offenbart Patentdokument 3 das Verwenden von Nd-20at%Ga und das Durchführen einer Hitzebehandlung bei 850°C für 15 Stunden.

Zitierungsliste Patentdokumente

  • [Patentdokument 1] Offengelegte japanische Patentanmeldung Nr. 2008-263179
  • [Patentdokument 2] Offengelegte japanische Patentanmeldung Nr. 2014-112624
  • [Patentdokument 3] Offengelegte japanische Patentanmeldung Nr. 2014-086529

Zusammenfassung der Erfindung Technisches Problem

Die in den Patentdokumenten 1 bis 3 beschriebenen Verfahren sind dahingehend zu beachten, dass sie in der Lage sind, die Koerzivität eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten ohne Einsatz jeglicher schwerer Seltenerdelemente zu verbessern. Jedoch ist es lediglich der Bereich der Magnetoberfläche, der in diesen Verfahren hinsichtlich der Koerzivität verbessert wird, während im Magnetinneren fast keine Verbesserung der Koerzivität auftritt. Wie in Patentdokument 3 beschrieben, nimmt die Dicke der Korngrenzen (insbesondere jeglicher Korngrenzen, die zwischen zwei Hauptphasenabschnitten liegen; diese können nachfolgend als „intergranulare Korngrenzen“ bezeichnet werden) ausgehend von der Magnetoberfläche hin zu dem Magnetinneren drastisch ab, was einen großen Unterschied in der Koerzivität zwischen dem Bereich der Magnetoberfläche und dem Magnetinneren verursacht. Insofern besteht das Problem, dass, wenn der Abschnitt mit der verbesserten Koerzivität durch Schleifen der Oberfläche oder dergleichen, was zur Anpassung der Magnetabmessungen in den allgemeinen Magnetherstellungsschritten durchgeführt wird, entfernt wird, die Wirkungen der verbesserten Koerzivität signifikant verloren gehen.

Verschiedene Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung stellen Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten bereit, in welchem die intergranularen Korngrenzen nicht nur im Bereich der Magnetoberfläche, sondern auch im Magnetinneren dick gemacht werden können, so dass die Wirkung einer verbesserten Koerzivität selbst dann nicht signifikant verloren gehen, wenn zur Anpassung der Magnetabmessungen eine Oberfläche abgeschliffen wurde, und welche eine hohe Koerzivität ohne Verwendung eines schweren Seltenerdelements bereitstellen.

Lösung des Problems

Ein Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten gemäß der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten, wobei R wenigstens ein Seltenerdelement ist, welches immer Nd umfasst; T wenigstens ein Übergangmetallelement ist, welches immer Fe umfasst; und B teilweise durch C ersetzbar ist, wobei das Verfahren umfasst: einen Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, wobei R1 wenigstens ein Seltenerdelement ist, welches immer Nd umfasst, und nicht weniger als 27 Massenprozent und nicht mehr als 35 Massenprozent ausmacht, wobei T1 Fe ist oder Fe und M ist, wobei M wenigstens ein Element aus Ga, Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo und Ag ist, wobei X B ist, wobei B teilweise durch C ersetzbar ist und wobei ein Molverhältnis von [T1]/[X] nicht weniger als 13,0 ist; einen Schritt des Bereitstellens einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung, wobei R2 wenigstens ein Seltenerdelement ist, welches immer Pr und/oder Nd umfasst, und nicht weniger als 65 Mol% und nicht mehr als 95 Mol% ausmacht und wobei ein Molverhältnis von [Cu]/([Ga] + [Cu]) nicht weniger als 0,1 und nicht mehr als 0,9 ist; und während zugelassen wird, dass wenigstens ein Teil der R2-Ga-Cu-basierten Legierung mit wenigstens einem Teil einer Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers in Kontakt kommt, einen Schritt des Durchführens einer Hitzebehandlung bei einer Temperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C in einem Vakuum oder einer Inertgasumgebung.

In einer Ausführungsform umfasst T1 in R1-T1-X Fe und M, wobei M wenigstens ein Element aus der Gruppe ist, welche aus Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo und Ag besteht.

In einer Ausführungsform ist ein Molverhältnis von [T1]/[X] in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper 13,6 oder mehr.

In einer Ausführungsform ist ein Molverhältnis von [T1]/[X] in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper 14 oder mehr.

In einer Ausführungsform macht ein jegliches schweres Seltenerdmetall 1 Massenprozent oder weniger des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers aus.

In einer Ausführungsform umfasst der Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers ein Pulverisieren einer Rohmateriallegierung auf eine Größe von nicht weniger als 1 µm und nicht mehr als 10 µm, anschließendes Pressen der pulverisierten Rohmateriallegierung in einem Magnetfeld und Sintern.

In einer Ausführungsform umfasst der Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers nach dem Sintern das Durchführen einer Hochtemperatur-Hitzebehandlung bei einer Temperatur, welche über 600°C und unter einer Sintertemperatur ist.

In einer Ausführungsform enthält die R2-Ga-Cu-basierte Legierung kein schweres Seltenerdelement.

In einer Ausführungsform macht Pr 50 Mol% oder mehr von R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung aus.

In einer Ausführungsform besteht R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung, abgesehen von unvermeidbaren Verunreinigungen, nur aus Pr.

In einer Ausführungsform ist ein Teil von R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ein schweres Seltenerdelement, wobei das schwere Seltenerdelement zu 10 Mol% oder weniger der gesamten R2-Ga-Cu-basierten Legierung enthalten ist.

In einer Ausführungsform ist ein Teil von R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ein schweres Seltenerdelement, wobei das schwere Seltenerdelement zu 5 Mol% oder weniger der gesamten R2-Ga-Cu-basierten Legierung enthalten ist.

In einer Ausführungsform ist in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ein Teil von R2 ein schweres Seltenerdelement und Pr macht 50 Mol% oder mehr des gesamten R2, ausgenommen des schweren Seltenerdelements, aus.

In einer Ausführungsform ist in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ein Teil von R2 ein schweres Seltenerdelement und Pr macht das gesamte R2, ausgenommen des schweren Seltenerdelements und abgesehen von unvermeidbaren Verunreinigungen, aus.

In einer Ausführungsform ist die Temperatur in dem Schritt des Durchführens einer Hitzebehandlung nicht weniger als 480°C und nicht mehr als 540°C.

In einer Ausführungsform reagiert in dem Schritt des Durchführen einer Hitzebehandlung eine R12T114X-Phase in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper mit einer flüssigen Phase, welche von der R2-Ga-Cu-basierten Legierung stammt, so dass eine R6T13Z-Phase, wobei Z immer Ga und/oder Cu umfasst, wenigstens teilweise innerhalb des gesinterten Magneten erzeugt wird.

In einer Ausführungsform umfasst der Schritt des Durchführens einer Hitzebehandlung ein Auftragen und/oder Verteilen eines Pulvers der R2-Ga-Cu-basierten Legierung auf wenigstens einen Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, so dass die R2-Ga-Cu-basierte Legierung mit wenigstens einem Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers in Kontakt kommt.

In einer Ausführungsform hat das Pulver der R2-Ga-Cu-basierten Legierung, welche auf der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers zu verteilen und/oder aufzutragen ist, bezogen auf 100 Massenteile des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, nicht weniger als 0,2 Massenteile und nicht mehr als 0,5 Massenteile.

Vorteilhafte Wirkungen der Erfindung

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten bereitgestellt, in welchem die intergranularen Korngrenzen nicht nur im Bereich der Magnetoberfläche, sondern auch im Magnetinneren dick gemacht werden können, so dass die Wirkungen einer verbesserten Koerzivität selbst nach einem Schleifen einer Oberfläche zum Anpassen der Magnetabmessungen nicht signifikant verloren gehen, und welches eine hohe Koerzivität ohne Verwendung eines schweren Seltenerdelements bereitstellen.

Kurzbeschreibung der Zeichnungen

1A zeigt eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht, welche einen gesinterten R-T-B-basierten Magneten schematisch zeigt.

1B zeigt eine weiter vergrößerte Querschnittsansicht, welche das Innere eines in 1A mit gestrichelten Linien gezeigten rechteckigen Bereichs schematisch darstellt.

2 zeigt ein erläuterndes Diagramm, welches schematisch darstellt, wie ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper und eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung während eines Hitzebehandlungsschrittes angeordnet sein können.

3 zeigt ein Foto, welches den Bereich der Magnetoberfläche von Probe Nr. 6-1 zeigt, wie es mit einem Rasterelektronenmikroskop zu sehen ist.

4 zeigt ein Foto, welches den Magnetzentralbereich der Probe Nr. 6-1 zeigt, wie er mit einem Rasterelektronenmikroskop zu sehen ist.

5 zeigt ein Foto, welches den Bereich der Magnetoberfläche von Probe Nr. 9-1 zeigt, wie er mit einem Rasterelektronenmikroskop zu sehen ist.

6 zeigt ein Foto, welches den Magnetzentralbereich der Probe Nr. 9-1 zeigt, wie er mit einem Rasterelektronenmikroskop zu sehen ist.

Beschreibung der Ausführungsformen

In den in Patentdokumenten 1 und 2 beschriebenen Verfahren wird für die Hitzebehandlung eine relativ hohe Temperatur verwendet, typischerweise eine Temperatur von 650°C oder mehr. Das liegt vermutlich daran, dass ein Teil der Korngrenzen, die zwischen Hauptphasenbereichen des gesinterten Presskörpers liegen, bei einer Temperatur von 650°C oder mehr schmelzen, so dass Elemente von außen durch diesen Bereich als Diffusionsweg eindringen. Mit anderen Worten wird davon ausgegangen, dass es effektiv ist, eine Behandlung mit einer relativ hohen Temperatur durchzuführen, damit eine bestimmte Menge einer flüssigen Phase in dem gesinterten Presskörper sicher bereitgestellt wird.

Andererseits wird in dem in Patentdokument 3 beschriebenen Verfahren Ga oder dergleichen zu Verringerung des Schmelzpunktes der Seltenerdlegierung verwendet, die als Diffusionsquelle dient, und durch Ausnutzung des Dampfdrucks von Ga dringt ein Seltenerdelement (welches in Patentdokument 3 Nd ist) in das Innere des gesinterten Presskörpers ein, während Ga davon abgehalten wird, in das Innere des gesinterten Presskörpers einzudringen. Als Ergebnis dessen können dicke intergranulare Korngrenzen selbst bei einer relativ geringen Hitzebehandlungstemperatur erzeugt werden, wodurch die Koerzivität verbessert werden kann. In dem Verfahren nach Patentdokument 3 werden jedoch nur im Bereich der Magnetoberfläche dicke intergranulare Korngrenzen erzeugt und die intergranularen Korngrenzen im Magnetinneren bleiben dünn.

Durch energische Studien, die auf die Lösung der obigen Probleme abzielten, kamen die vorliegenden Erfinder zu einem Verfahren, welches eine Hitzebehandlung bei einer relativ geringen Temperatur durchführt, während eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung einer bestimmten Zusammensetzung, in welcher ein Molverhältnis von [Cu]/([Ga] + [ Cu]) nicht weniger als 0,1 und nicht mehr als 0,9 beträgt, mit einem gesinterten Legierungspresskörper einer Zusammensetzung (ein Molverhältnis von [T]/[B] ist 14 oder mehr) in Kontakt kommen darf, welche reicher an T und ärmer an B (oder einer Summe aus B und C, wenn B teilweise durch C ersetzt ist) als R2T14B, d. h. die stöchiometrische Zusammensetzung der Hauptphase eines üblichen gesinterten R-T-B-basierten Magneten, ist. Mit diesem Verfahren kann eine flüssige Phase, welche von der R2-Ga-Cu-basierten Legierung stammt, von der Oberfläche des gesinterten Presskörpers mittels Diffusion über Korngrenzen in dem gesinterten Presskörper in das Innere eindringen. Ferner wurde herausgefunden, dass dicke intergranulare Korngrenzen, welche Ga und/oder Cu enthalten, vollständig bis ins Innere des gesinterten Presskörpers einfach gebildet werden können. Durch Erzeugen einer solchen Struktur wird die magnetische Kopplung zwischen Hauptphasen-Kristallkörnern deutlich erleichtert, wodurch ein gesinterter R-T-B-basierter Magnet mit einer sehr hohen Koerzivität erhalten werden kann, ohne dass ein schweres Seltenerdelement verwendet wird. Bei weiteren Studien basierend auf diesen Ergebnissen wurde herausgefunden, dass, selbst wenn ein Molverhältnis von [T1]/[X] in dem gesinterten Legierungspresskörper 13,0 oder mehr, jedoch geringer als 14 ist, eine hohe Koerzivität erreicht wird, die der eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten nahe kommt, welcher unter Verwendung eines gesinterten Legierungspresskörpers hergestellt wird, in welchem ein Molverhältnis von [T1]/[X] 14 oder mehr ist.

Vor der Beschreibung von Ausführungsformen eines Verfahrens zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten wird zuerst die grundlegende Struktur eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten beschrieben.

Der gesinterte R-T-B-basierte Magnete hat eine Struktur, in welcher Pulverpartikel einer Rohmateriallegierung durch Sintern miteinander verbunden sind, und besteht aus einer Hauptphase, welche im Wesentlichen aus einem R2T14B-Stoff besteht, und einer Korngrenzenphase, welche an den Korngrenzen der Hauptphase liegt.

1A ist eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht, welche einen gesinterten R-T-B-basierten Magneten schematisch zeigt. 1B ist eine weiter vergrößerte Querschnittsansicht, welche das Innere eines in 1A mit einer gestrichelten Linie gezeichneten rechteckigen Bereichs schematisch darstellt. In 1A ist als ein Beispiel einer Referenzlänge zur Darstellung der Größe ein Pfeil dargestellt, welcher eine Länge von 5 µm repräsentziert. Wie in 1A und 1B gezeigt, besteht der gesinterte R-T-B-basierte Magnet aus einer Hauptphase, welche im Wesentlichen aus einem R2T14B-Stoff 12 besteht, und einer Korngrenzenphase 14, welche an den Korngrenzen der Hauptphase 12 liegt. Wie in 1B gezeigt, umfasst die Korngrenzenphase 14 eine intergranulare Korngrenzenphase 14a, an welcher zwei R2T14B-Stoff-Körner aneinander angrenzen, und Korngrenzen-Dreifachpunkte 14b, an welchen drei R2T14B-Stoff-Körner aneinander grenzen.

Die Hauptphase 12, d. h. der R2T14B-Stoff, ist ein ferromagnetisches Material mit hoher Magnetisierungssättigung und einem anisotropen Feld. In einem gesinterten R-T-B-basierten Magneten ist es daher möglich, Br zu verbessern, indem das Häufigkeitsverhältnis des R2T14B-Stoffs, welcher die Hauptphase 12 ist, verbessert wird. Um das Häufigkeitsverhältnis des R2T14B-Stoffs zu verbessern, können die R-Menge, die T-Menge und die B-Menge in der Rohmateriallegierung näher an das stöchiometrische Verhältnis des R2T14B-Stoffs (d. h. die R-Menge: die T-Menge: die B-Menge = 2:14:1) gebracht werden. Wenn die B-Menge oder die R-Menge in dem R2T14B-Stoff unter das stöchiometrische Verhältnis sinkt, treten im Allgemeinen kleine Teile einer magnetischen Substanz mit anisotropen Feldern, beispielsweise eine Fe-Phase oder eine R2T17-Phase, in der Korngrenzenphase 14 auf, wodurch HcJ drastisch sinkt.

Nachfolgend werden nicht-einschränkende und beispielhafte Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung beschrieben.

(1) Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers

In einem Schritt des Bereitstellens eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers (welcher nachfolgend einfach als ein „gesinterter Presskörper“ bezeichnet werden kann) weist der gesinterte Presskörper eine Zusammensetzung wie folgt auf:
R1 ist wenigstens ein Seltenerdelement, welches immer Nd umfasst, und macht nicht weniger als 27 Massenprozent und nicht mehr als 35 Massenprozent aus; T1 ist Fe oder ist Fe und M, wobei M wenigstens ein Element ist aus Ga, Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo und Ag; wobei X B ist, wobei B teilweise durch C ersetzbar ist; wobei ein Molverhältnis von [T1]/[X] 13,0 oder mehr ist, bevorzugt 13,6 oder mehr, und weiter bevorzugt 14 oder mehr.

R1 ist wenigstens ein Seltenerdelement, welches immer Nd umfasst. Neben Nd kann ein anderes Beispiel eines Seltenerdelements Pr sein. Ferner können schwere Seltenerdelemente, wie beispielsweise Dy, Tb, Gd und Ho, welche üblicherweise zur Verbesserung der Koerzivität eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten verwendet werden, in kleinen Mengen enthalten sein. Jedoch ermöglicht die vorliegende Erfindung, dass eine ausreichend hohe Koerzivität erhalten werden kann, ohne die vorangehend genannten schweren Seltenerdelemente in großen Mengen zu verwenden. Bevorzugt sind daher die schweren Seltenerdelemente zu 1 Massenprozent oder weniger, bevorzugt 0,5 Massenprozent oder weniger des gesamten R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers enthalten (d. h. das schwere Seltenerdelement macht in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper 1 Massenprozent oder weniger aus); und weiter bevorzugt ist kein schweres Seltenerdelement enthalten (d. h. im Wesentlichen 0 Massenprozent).

Bevorzugt macht R1 nicht weniger als 27 Massenprozent und nicht mehr als 35 Massenprozent des gesamten R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers aus. Wenn R1 weniger als 27 Massenprozent ist, tritt beim Sintern eine flüssige Phase nicht ausreichend auf und es ist schwierig, dass die Struktur des gesinterten Presskörpers hinreichend dicht wird. Andererseits, wenn R1 35 Massenprozent übersteigt, werden die Wirkungen der vorliegenden Erfindung erzielt, jedoch ist das Legierungspulver während der Herstellungsschritte des gesinterten Presskörpers sehr aktiv und eine erhebliche Oxidation, Entzündung, etc. des Legierungspulvers kann möglicherweise auftreten; bevorzugt sind daher 35 Massenprozent oder weniger. Weiter bevorzugt ist R1 nicht weniger als 28 Massenprozent und nicht mehr als 33 Massenprozent; weiter bevorzugt ist R1 nicht weniger als 28,5 Massenprozent und nicht mehr als 32 Massenprozent.

T1 ist Fe oder ist Fe und M; und M ist wenigstens ein Element aus Ga, Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo und Ag. Mit anderen Worten kann T1 Fe allein sein (wenngleich unvermeidbare Verunreinigungen enthalten sein können) oder aus Fe und M bestehen (obwohl unvermeidbare Verunreinigungen enthalten sein können). Wenn T1 aus Fe und M besteht, ist bevorzugt, dass die Fe-Menge 80 Mol% oder mehr in dem gesamten T1 ausmacht. Wenn T1 aus Fe und M besteht, kann M wenigstens ein Element aus Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo und Ag sein.

X ist B, wobei B teilweise durch C (Kohlenstoff) ersetzbar ist. Wenn B teilweise durch C ersetzt ist, kann dies nicht nur das sein, was willentlich während der Herstellungsschritte des gesinterten Presskörpers hinzugefügt wird, sondern kann auch jeglicher fester oder flüssiger Presszusatz, welcher während der Herstellungsschritte des gesinterten Presskörpers verwendet wird, sein und das, was aus dem Lösungsmittel oder dergleichen stammt (beim wet forming) und in dem gesinterten Presskörper verbleibt. Das C, welches aus einem Presszusatz, einem Lösungsmittel, etc. stammt, ist unvermeidbar, kann jedoch auf einen bestimmten Bereich (d. h. Anpassung hinzugefügter Mengen oder eine Kohlenstoff-entziehende Behandlung) gesteuert werden; unter Berücksichtigung dieser Überlegungen kann die B-Menge und die C-Menge, die willentlich hinzugefügt wird, daher so festgelegt werden, dass die nachfolgend beschriebene Beziehung zwischen T1 und X erfüllt ist. Um C während der Herstellungsschritte des gesinterten Presskörpers willentlich hinzuzufügen, kann C beispielsweise als Rohmaterial hinzugefügt werden, wenn die Rohmateriallegierung hergestellt wird (d. h. eine Rohmateriallegierung, welche C enthält, kann hergestellt werden); eine C-Quelle (Kohlenstoffquelle), beispielsweise eine bestimmte Menge von Ruß, kann zu dem Legierungspulver während der Herstellungsschritte hinzugefügt werden (d. h. ein grob-pulverisiertes Pulver, welches vor der nachfolgend beschriebenen Pulverisierung mit einer Strahlmühle oder dergleichen existiert, oder ein fein-pulverisiertes Pulver, welches nach der Pulverisierung existiert); usw.. B macht bevorzugt 80 Mol% oder mehr und weiter bevorzugt 90 Mol% oder mehr des gesamten X aus. Ferner macht X bevorzugt nicht weniger als 0,8 Massenprozent und nicht mehr als 1,0 Massenprozent des gesamten R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers aus. Wenn X weniger als 0,8 Massenprozent ist, werden die Wirkungen der vorliegenden Erfindung zwar erreicht, jedoch wird Br stark reduziert sein, was nicht wünschenswert ist. Andererseits, wenn X 1,0 Massenprozent übersteigt, kann das Molverhältnis von [T1]/[X], wie nachfolgend beschrieben, nicht gleich oder größer als 13,0 gemacht werden und die Wirkungen der vorliegenden Erfindung werden nicht erreicht, was nicht wünschenswert ist. Weiter bevorzugt macht X nicht weniger als 0,83 Massenprozent und nicht mehr als 0,98 Massenprozent aus und weiter bevorzugt nicht weniger als 0,85 Massenprozent und nicht mehr als 0,95 Massenprozent aus.

Das vorangehend genannte T1 und X sind so festgelegt, dass ein Molverhältnis von [T1]/[X] 14 oder mehr ist. Diese Bedingung gibt ein Molverhältnis an, welches dem von [T]/[B] (= 14) in R2T14B ähnlich ist, d. h. der stöchiometrischen Zusammensetzung der Hauptphase eines herkömmlichen gesinterten R-T-B-basierten Magneten, oder reicher an T und ärmer an B ist als diese. Wie vorangehend beschrieben, haben die Erfinder zu Beginn der Erfindung geglaubt, dass, wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] kleiner als 14 ist, wie in der Zusammensetzung eines herkömmlich gesinterten R-T-B-basierten Magneten (d. h. ärmer an T und reicher an B als das Molverhältnis von [T]/[B] in der stöchiometrischen Zusammensetzung R2T14B), die intergranularen Korngrenzen im Bereich der Magnetoberfläche und im Magnetinneren in dem letztlich erhaltenen gesinterten R-T-B-basierten Magneten nicht dick gemacht werden können, und daher wäre es schwierig, einen gesinterten R-T-B-basierten Magneten mit hoher Koerzivität ohne Verwendung von schweren Seltenerdelementen zu erhalten. In weiteren Studien haben sie jedoch festgestellt, dass selbst bei geringerem T und höherem B als im Molverhältnis von [T]/[B] in R2T14B, d. h. der stöchiometrischen Zusammensetzung der Hauptphase eines herkömmlichen gesinterten R-T-B-basierten Magneten, ein Molverhältnis von [T1]/[X], welches 13,0 oder mehr ist, noch immer eine Koerzivität bereitstellen kann, die, wenn sie nicht über die Koerzivität, die für einen gesinterten Legierungspresskörper mit 14 oder mehr erreicht wird, hinausgeht, dieser sehr nahe kommt.

Mit anderen Worten basiert das Molverhältnis von [T1]/[X], welches auf 14 oder mehr gesetzt ist, auf der Annahme, dass B und C, welche X bilden, beim Herstellen der Hauptphase vollständig verbraucht werden. Im Allgemeinen wird jedoch X (insbesondere C) nicht vollständig bei der Bildung der Hauptphase verbraucht, sondern wird auch in der Korngrenzenphase vorliegen. Es wurde daher herausgefunden, dass in der Praxis [X] etwas größer (d. h. ärmer an T und reicher an B) eingestellt sein kann; d. h. das Molverhältnis von [T1]/[X] kann auf 13,0 oder mehr eingestellt sein und eine hohe Koerzivität kann dennoch erreicht werden. Es ist schwierig, ein genaues Verhältnis davon zu bestimmen, wie X zwischen der Hauptphase und der Korngrenzenphase verteilt ist; wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] 13,0 oder mehr ist und vorausgesetzt wird, dass X, welches während der Bildung der Hauptphase verbraucht wird, ein Molverhältnis von [X‘] (wobei [X‘] ≤ [X]) hat, ist jedoch davon auszugehen, dass [T1]/[X‘] 14 oder mehr ist. Wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] kleiner als 13,0 ist, kann das vorangehend genannte [T1]/[X‘] nicht 14 oder mehr gemacht werden; in diesem Fall können die intergranularen Korngrenzen im Bereich der Magnetoberfläche und im Magnetinneren in dem letztlich erhaltenen gesinterten R-T-B-basierten Magneten nicht dick gemacht werden, was es schwierig macht, einen gesinterten R-T-B-basierten Magneten mit hoher Koerzivität ohne Verwendung von schweren Seltenerdelementen zu erhalten. Während das Molverhältnis von [T1]/[X] von 13,0 oder mehr, wie vorangehend beschrieben, eine hohe Koerzivität bereitstellt, ist das Molverhältnis von [T1]/[X] bevorzugt 13,6, weiter bevorzugt 13,8 oder mehr und noch weiter bevorzugt 14 oder mehr, um eine noch höhere Koerzivität zu erreichen und um in einem Massenproduktionsprozess stets eine hohe Koerzivität zu erreichen.

Ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper kann unter Verwendung eines allgemeinen Verfahrens zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten, beispielsweise einem Nd-Fe-B-basierten gesinterten Magneten, bereitgestellt werden. Beispielsweise kann eine Rohmateriallegierung, welche durch ein Bandgießverfahren oder dergleichen hergestellt wird, auf nicht weniger als 1 µm und nicht mehr als 10 µm unter Verwendung einer Strahlmühle oder dergleichen pulverisiert werden, anschließend in einem Magnetfeld gepresst werden und dann bei einer Temperatur von nicht weniger als 900°C und nicht mehr als 1100°C gesintert werden. Es ist nicht relevant, ob die Koerzivität in dem resultierenden gesinterten Presskörper sehr gering ist. Wenn die pulverisierte Partikelgröße (mit einem Volumenmittelwert, erhalten durch ein Luftzugverteilung-Laserbeugungsverfahren, = D50) der Rohmateriallegierung kleiner als 1 µm ist, wird es sehr schwierig, pulverisiertes Pulver herzustellen, was in einer stark reduzierten Herstellungseffizienz resultiert, was nicht wünschenswert ist. Andererseits, wenn die Größe der pulverisierten Partikel 10 µm übersteigt, wird der letztlich erhaltene gesinterte R-T-B-basierte Magnet eine Kristallkorngröße haben, die zu groß ist, um eine hohe Koerzivität zu erzielen, was nicht wünschenswert ist, wenngleich dicke intergranulare Korngrenzen gebildet werden können.

Solange die vorangehend genannten Bedingungen erfüllt sind, kann der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper aus einer Art von Rohmateriallegierung (einer einzigen Rohmateriallegierung) oder durch ein Verfahren hergestellt werden, in welchem zwei oder mehr Arten von Rohmateriallegierungen verwendet und vermischt werden (Mischverfahren). Zudem kann der R1-T1-X-basierte gesinterte Presskörper unvermeidbare Verunreinigungen enthalten, beispielsweise O (Sauerstoff), N (Stickstoff) und C (Kohlenstoff), welche in der Rohmateriallegierung enthalten sind oder während der Herstellungsschritte zugeführt werden.

Beim Bereitstellen des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers kann zudem, nach dem Sintern, eine Hochtemperatur-Hitzebehandlung bei einer Temperatur durchgeführt werden, welche über 600°C und unter der Sintertemperatur liegt. Das Durchführen einer Hochtemperatur-Hitzebehandlung bei einer solchen Temperatur ermöglicht in einigen Fällen, dass die magnetischen Eigenschaften des endgültigen gesinterten R-T-X-basierten Magneten weiter verbessert sind. Das Durchführen einer Hitzebehandlung bei einer Temperatur, welche unter 600°C liegt, an dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper allein würde lediglich dazu führen, dass die Anzahl der Schritte erhöht wird, ohne zur weiteren Verbesserung der Eigenschaften des endgültigen gesinterten R-T-X-basierten Magneten beizutragen; der Grund ist, dass dieser gesinterte Presskörper anschließend einer Hitzebehandlung bei einer Temperatur von 600°C oder weniger unterzogen wird, während er mit der R2-Ga-Cu-basierten Legierung in Kontakt ist. Andererseits, wenn die Temperatur der Hochtemperatur-Hitzebehandlung über der Sintertemperatur ist, kann ein abnormales Kornwachstum auftreten, wodurch die Koerzivität des letztlich erhaltenen gesinterten R-T-X-basierten Magneten verringert wird oder die Rechteckigkeit seiner Demagnetisierungskurve verschlechtert wird.

Insbesondere wenn wenigstens ein Element von Si, Ga, Al, Zn und Ag zu 0,1 Massenprozent oder mehr als ein M-Element in T1 des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers enthalten ist, wird die vorangehend beschriebene Hochtemperatur-Hitzebehandlung bevorzugt bei einer Temperatur durchgeführt, welche nicht weniger als 700°C und nicht mehr als 1000°C beträgt. Wenn ein solches M-Element enthalten ist, kann während eines Kühlprozesses nach dem Sintern in dem gesinterten Presskörper eine R1-T1-M-Phase (z. B. eine R6Fe13Ga-Phase) auftreten, so dass, wenn eine Hitzebehandlung bei einer Temperatur von 600°C oder weniger durchgeführt wird, während die R2-Ga-Cu-basierte Legierung in Kontakt kommend angeordnet ist, eine flüssige Phase, welche aus der R2-Ga-Cu-basierten Legierung stammt, von der Oberfläche des gesinterten Presskörpers über Korngrenzen in dem gesinterten Presskörper durch Diffusion in das Innere eindringt. Eine solche Hochtemperatur-Hitzebehandlung ist besonders effektiv, wenn der gesinterte Presskörper Ga enthält.

(2) Schritt des Bereitstellens einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung

In einem Schritt des Bereitstellens einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung weist die R2-Ga-Cu-basierte Legierung eine Zusammensetzung wie folgt auf: R2 ist wenigstens ein Seltenerdelement, welches immer Pr und/oder Nd umfasst, und macht nicht weniger als 65 Mol% und nicht mehr als 95 Mol% aus; und ein Molverhältnis von [Cu]/([Ga] + [Cu]) ist nicht weniger als 0,1 und nicht mehr als 0,9. Die R2-Ga-Cu-basierte Legierung enthält immer sowohl Ga als auch Cu. Wenn nicht sowohl Ga als auch Cu enthalten sind, können die intergranularen Korngrenzen im Bereich der Magnetoberfläche und im Magnetinneren in dem letztlich erhaltenen gesinterten R-T-B-basierten Magneten nicht dick gemacht werden, was es schwierig macht, einen gesinterten R-T-B-basierten Magneten mit hoher Koerzivität zu erhalten, ohne schwere Seltenerdelemente zu verwenden.

R2 ist wenigstens eine Seltenerdelement, welches immer Pr und/oder Nd umfasst. Hierin ist bevorzugt, dass Pr und/oder Nd 90 Mol% oder mehr ausmacht, weiter bevorzugt, dass Pr 50 Mol% oder mehr des gesamten R2 ausmacht und noch weiter bevorzugt, dass R2 allein Pr ist (obwohl unvermeidbare Verunreinigungen enthalten sein können). R2 kann kleine Mengen von schweren Seltenerdelementen enthalten, beispielsweise Dy, Tb, Gd und Ho, welche üblicherweise zur Verbesserung der Koerzivität eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten verwendet werden. Gemäß der vorliegenden Erfindung kann eine ausreichend hohe Koerzivität erhalten werden, ohne das/die vorangehend genannte(n) schwere(n) Seltenerdelement(e) in großen Mengen zu verwenden. Daher ist/sind das/die vorangehend genannte(n) schwere(n) Seltenerdelement(e) zu einem Anteil enthalten, welcher bevorzugt 10 Mol% oder weniger der gesamten R2-Ga-Cu-basierten Legierung ausmacht (d. h. das/die schwere(n) Seltenerdelement(e) macht/machen 10 Mol% oder weniger in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung aus), weiter bevorzugt 5 Mol% oder weniger ausmacht und noch weiter bevorzugt überhaupt nicht enthalten ist/sind (im Wesentlichen 0 Mol%). Wenn R2 der R2-Ga-Cu-basierten Legierung das/die vorangehend genannte(n) schwere(n) Seltenerdelement(e) enthält, ist bevorzugt, dass 50 Mol% oder mehr des gesamten R2, ausgenommen des schweren Seltenerdelements/der schweren Seltenerdelemente, Pr ist, und weiter bevorzugt, dass R2, ausgenommen des schweren Seltenerdelements/der schweren Seltenerdelemente, Pr allein ist (obwohl unvermeidbare Verunreinigungen enthalten sein können).

Wenn R2 nicht weniger als 65 Mol% und nicht mehr als 95 Mol% der gesamten R2-Ga-Cu-basierten Legierung ausmacht und ein Molverhältnis von [Cu]/([Ga] + [Cu]) nicht weniger als 0,1 und nicht mehr als 0,9 ist, wird ein gesinterter R-T-B-basierter Magnet bereitgestellt, in welchem die intergranularen Korngrenzen nicht nur im Bereich der Magnetoberfläche, sondern auch im Magnetinneren dick gemacht werden können, so dass die Wirkungen einer verbesserten Koerzivität selbst nach einem Schleifen der Oberfläche zur Anpassung der Magnetabmessungen nicht signifikant verloren gehen, und welcher eine hohe Koerzivität ohne Verwendung eines schweren Seltenerdelements bereitstellt. Weiter bevorzugt macht R2 nicht weniger als 70 Mol% und nicht mehr als 90 Mol% der gesamten R2-Ga-Cu-basierten Legierung aus und noch weiter bevorzugt nicht weniger als 70 Mol% und nicht mehr als 85 Mol%. Zudem ist weiter bevorzugt, dass ein Molverhältnis von [Cu]/([Ga] + [Cu]) nicht weniger als 0,2 und nicht mehr als 0,8 beträgt und noch weiter bevorzugt nicht weniger als 0,3 und nicht mehr als 0,7 beträgt.

Die R2-Ga-Cu-basierte Legierung kann kleine Mengen von Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Zn, Ge, Zr, Nb, Mo, Ag und dergleichen enthalten. Eine kleine Menge von Fe kann enthalten sein und die Wirkungen der vorliegenden Erfindung werden immer noch erhalten, wenn Fe zu 20 Massenprozent oder weniger enthalten ist. Wenn jedoch der Fe-Anteil 20 Massenprozent übersteigt, kann die Koerzivität verringert sein. Darüber hinaus können unvermeidbare Verunreinigungen enthalten sein, beispielsweise O (Sauerstoff), N (Stickstoff), C (Kohlenstoff) und dergleichen.

Die R2-Ga-Cu-Legierung kann bereitgestellt werden durch ein Verfahren zum Herstellen einer Rohmateriallegierung, welches in allgemeinen Verfahren zum Herstellen eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten angewendet wird, beispielsweise ein Formgussverfahren, ein Bandgießverfahren, ein Einzelrolle-Schnellabschreckungsverfahren (ein Schmelzspinnverfahren), ein atomisierendes Verfahren oder dergleichen. Darüber hinaus kann die R2-Ga-Cu-basierte Legierung das sein, was durch Pulverisieren einer wie oben erhaltenen Legierung mit einem bekannten Pulverisierungsmittel, beispielsweise einer Stiftmühle, erhalten wird.

(3) Schritt der Hitzebehandlung

Während wenigstens ein Teil der R2-Ga-Cu-basierten Legierung, welche wie vorangehend beschrieben bereitgestellt wurde, in Kontakt mit wenigstens einem Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, welcher wie vorangehend beschrieben bereitgestellt wurde, in Kontakt kommen darf, wird eine Hitzebehandlung in einem Vakuum oder einer Inertgasumgebung bei einer Temperatur durchgeführt, welche nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C beträgt. Hierdurch wird aus der R2-Ga-Cu-basierten Legierung eine flüssige Phase erzeugt und diese flüssige Phase dringt durch Diffusion über Korngrenzen in den gesinterten Presskörper von der Oberfläche des gesinterten Presskörpers in das Innere ein, so dass dicke intergranulare Korngrenzen, welche Ga und Cu enthalten, einfach bis in das Innere des gesinterten Presskörpers hinein zwischen Kristallkörnern der Hauptphase, d. h. der R12T114X-Phase, gebildet werden können, wodurch die magnetische Kopplung zwischen Hauptphasen-Kristallkörnern stark erleichtert wird. Als Ergebnis kann ein gesinterter R-T-B-basierter Magnet mit einer sehr hohen Koerzivität erhalten werden, ohne schwere Seltenerdelemente zu verwenden. Die Temperatur, bei welcher die Hitzebehandlung durchgeführt wird, ist bevorzugt nicht geringer als 480°C und nicht mehr als 540°C. Eine höhere Koerzivität kann erreicht werden.

Im Allgemeinen wird ein Bereich von etwa 200 µm von der Oberfläche des gesinterten Presskörpers entfernt, wenn die Oberfläche zum Anpassen der Magnetabmessungen geschliffen wird. Daher können die Wirkungen der vorliegenden Erfindung erhalten werden, wenn ein Bereich existiert, in welchem dicke intergranulare Korngrenzen bis etwa 250 µm von der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers existieren. In einem solchen Fall (dicke intergranulare Korngrenzen existieren bis etwa 250 µm) ist jedoch HcJ in der Nähe des Zentrums des R-T-X-basierten gesinterten Presskörpers nach der Hitzebehandlung nicht ausreichend verbessert, so dass die Rechteckigkeit der Demagnetisierungskurve verschlechtert sein kann. Hinsichtlich HcJ in der Nähe des Zentrums des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers ist daher bevorzugt, dass HcJ ≥ 1200 kA/m und weiter bevorzugt, dass HcJ ≥ 1360 kA/m, wenn eine Hitzebehandlung bei einer Temperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C durchgeführt wird, ohne dass die R2-Ga-Cu-basierte Legierung in Kontakt kommt (d. h. eine übliche Hitzebehandlung zur Verbesserung der Koerzivität des gesinterten R-T-B-basierten Magneten). Die Verwendung eines solchen gesinterten Presskörpers ermöglicht, dass der Magnet als Ganzes ein hohes HcJ aufweist und die Rechteckigkeit der Demagnetisierungskurve selbst dann gut ist, wenn die eingedrungene Menge der R2-Ga-Cu-Legierung gering ist, so dass ein hohes Br und ein hohes HcJ einfach erzielt werden kann.

Bezüglich HcJ in der Nähe des Zentrums des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers kann ein R1-T1-X-basierter gesinterter Presskörper, welcher HcJ ≥ 1200 kA/m erfüllt, wenn eine Hitzebehandlung bei einer Temperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C durchgeführt wird, ohne dass die R2-Ga-Cu-basierte Legierung in Kontakt kommt, einfach erhalten werden, wenn Ga in T1 enthalten ist. Der Ga-Anteil macht bevorzugt nicht weniger als 0,05 Massenprozent und nicht mehr als 1 Massenprozent aus, weiter bevorzugt nicht weniger als 0,1 Massenprozent und nicht mehr als 0,8 Massenprozent aus und noch weiter bevorzugt nicht weniger als 0,2 Massenprozent und nicht mehr als 0,6 Massenprozent in dem gesamten R1-T1-X-basierten gesinterten Presskörper aus.

In dem vorangehend beschriebenen Schritt der Hitzebehandlung kann die R2-Ga-Cu-basierte Legierung alleine mit wenigstens einem Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers in Kontakt kommend angeordnet werden, oder in den obigen Patentdokumenten 1 bis 3 beschriebene Verfahren können verwendet werden, beispielsweise ein Verfahren, in welchem ein Pulver der R2-Ga-Cu-basierten Legierung in einem organischen Lösungsmittel oder dergleichen gelöst wird und auf die Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers angewendet wird; oder ein Verfahren, in welchem ein Pulver der R-Ga-Cu-basierten Legierung auf der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers verteilt wird.

Durch Verteilen und/oder Anwenden eines R2-Ga-Cu-basierten Legierungspulvers auf wenigstens einen Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers kann wenigstens ein Teil der R-Ga-Cu-basierten Legierung einfacher mit wenigstens einem Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers in Kontakt gebracht werden.

Die Menge der von der R2-Ga-Cu-basierten Legierung stammenden flüssigen Phase, die in den R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper eindringt, kann basierend auf der Behandlungstemperatur und Behandlungsdauer gesteuert werden. Wenn die R2-Ga-Cu-basierte Legierung auf der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers verteilt und/oder angewendet wird, ist bevorzugt, dass die verteilte Menge oder die angewendete Menge gesteuert wird. Die verteilte oder angewendete Menge der R2-Ga-Cu-basierten Legierung ist bevorzugt, bezogen auf 100 Massenteile des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, nicht weniger als 0,2 Massenteile und nicht mehr als 5,0 Massenteile und weiter bevorzugt nicht weniger als 0,2 Massenteile und nicht mehr als 3,0 Massenteile. Solche Bedingungen ermöglichen, dass ein hohes Br und ein hohes HcJ einfach erhalten werden. Wenn die R2-Ga-Cu-basierte Legierung nur auf einen Teil der Oberfläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers verteilt oder angewendet wird, wird sie bevorzugt auf einer Fläche verteilt bzw. auf eine Fläche angewendet, welche senkrecht zu der Ausrichtungsrichtung ist.

Die Hitzebehandlung umfasst in einem Vakuum oder einer Inertgasumgebung das Beibehalten einer Temperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C, anschließendes Kühlen. Durch das Durchführen einer Hitzebehandlung bei einer Temperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C wird wenigstens ein Teil der R2-Ga-Cu-basierten Legierung geschmolzen, wodurch die erzeugte flüssige Phase von der Oberfläche des gesinterten Presskörpers durch Diffusion über Korngrenzen in dem gesinterten Presskörper in das Innere eindringt, wodurch dicke intergranulare Korngrenzen gebildet werden können. Wenn die Hitzebehandlungstemperatur kleiner als 450°C ist, tritt überhaupt keine flüssige Phase auf, so dass dicke intergranulare Korngrenzen nicht erhalten werden können. Wenn sie 600°C übersteigt, ist es ebenfalls schwierig, dicke intergranulare Korngrenzen zu bilden. Die Hitzebehandlungstemperatur beträgt bevorzugt nicht weniger als 460°C und nicht mehr als 570°C. Der Grund, weshalb es schwierig ist, dicke intergranulare Korngrenzen zu bilden, wenn eine Hitzebehandlung bei einer Temperatur durchgeführt wird, die 600°C übersteigt, ist derzeit unbekannt, jedoch liegt dies voraussichtlich an der Kinetik bezüglich der Auflösung der Hauptphase, verursacht durch die flüssige Phase, welche in den gesinterten Presskörper eindringt, und der Erzeugung der R6T13Z-Phase (wobei R wenigstens ein Seltenerdelemente ist, welches immer Pr und/oder Nd umfasst; T wenigstens ein Übergangsmetallelement ist, welches immer Fe umfasst; und Z immer Ga und/oder Cu umfasst) etc.. Die Hitzebehandlungsdauer kann auf einen geeigneten Wert eingestellt werden, welcher von der Zusammensetzung und den Abmessungen des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, der Zusammensetzung der R2-Ga-Cu-basierten Legierung, der Hitzebehandlungstemperatur, etc. abhängig ist, jedoch ist sie bevorzugt nicht weniger als 5 Minuten und nicht mehr als 10 Stunden, weiter bevorzugt nicht weniger als 10 Minuten und nicht mehr als 7 Stunden und noch weiter bevorzugt nicht weniger als 30 Minuten und nicht mehr als 5 Stunden.

Die vorangehend beschriebene Hitzebehandlungstemperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C ist im Wesentlichen gleich der Temperatur einer üblichen Hitzebehandlung zur Verbesserung der Koerzivität eines gesinterten R-T-B-basierten Magneten. Nach dem Durchführen einer Hitzebehandlung bei einer Temperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C ist es daher nicht immer erforderlich, eine Hitzebehandlung zur Verbesserung der Koerzivität durchzuführen. Darüber hinaus ist die Hitzebehandlungstemperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C eine sehr geringe Temperatur, verglichen mit den Temperaturen der in den obigen Patentdokumenten 1 bis 3 durchgeführten Diffusionshitzebehandlungen. Im Ergebnis wird die R2-Ga-Cu-basierte Legierungskomponente davon abgehalten, in das Innere der Hauptphasen-Kristallkörner zu diffundieren. Wenn beispielsweise Pr allein für R2 verwendet wird, würde eine Hitzebehandlungstemperatur, die 600°C übersteigt, einfach dazu führen, dass Pr in den äußersten Teil der Hauptphasen-Kristallkörner eindringt, was zu einer problematischen Abnahme der Temperaturabhängigkeit der Koerzivität führt. Bei einer Hitzebehandlungstemperatur von nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C sind solche Probleme stark unterdrückt.

Der gesinterte R-T-B-basierte Magnet, welcher durch den Schritt der Hitzebehandlung erhalten wird, kann bekannten Oberflächenbehandlungen unterzogen werden, beispielsweise bekannten Maschinenbearbeitungen, wie Zerteilen oder Schneiden, oder Beschichten zum Auftragen eines Korrosionsschutzes.

Es gibt noch immer unklare Aspekte des Mechanismus, durch welchen dicke intergranulare Korngrenzen zwischen Kristallkörnern der Hauptphase gebildet werden und welcher zu einer sehr hohen Koerzivität führt. Basierend auf den Erkenntnissen, die bisher verfügbar sind, wird der Mechanismus, wie er von den vorliegenden Erfindern verstanden wird, nachfolgend beschrieben. Es ist zu beachten, dass die nachfolgende Beschreibung des Mechanismus nicht dazu gedacht ist, den Umfang der vorliegenden Erfindung zu beschränken.

Durch umfangreiche Studien sind die Erfinder zu der Auffassung gekommen, dass: Cu, durch seine Anwesenheit in der flüssigen Phase, die durch die Hitzebehandlung auftritt, die Grenzflächenenergie zwischen der Hauptphase und der flüssigen Phase verringert und somit zum effizienten Eindringen der flüssigen Phase von der Oberfläche des gesinterten Presskörpers über die intergranularen Korngrenzen ins Innere beiträgt; und, dass Ga, durch seine Anwesenheit in der flüssigen Phase, die in die intergranularen Korngrenzen eingedrungen ist, dazu führt, dass der Oberflächenbereich der Hauptphase aufgelöst wird und somit zur Bildung dicker intergranularer Korngrenzen beiträgt.

Ferner werden, wie vorangehend beschrieben, dicke intergranulare Korngrenzen einfach durch die Hitzebehandlung erhalten, indem sichergestellt wird, dass der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper eine Zusammensetzung aufweist, die reicher an T1 und ärmer an X als die stöchiometrische Zusammensetzung (R12T114X) ist, d. h. das Molverhältnis von [T1]/[X] ist 14 oder mehr. Dies liegt vermutlich daran, dass in dem vorangehend genannten Zusammensetzungsbereich die flüssige Phase, welche aus der R2-Ga-Cu-Legierung stammt, die intergranularen Korngrenzen in dem gesinterten Presskörper durchdringt und die Hauptphase im Bereich intergranularer Korngrenzen in dem gesinterten Presskörper aufgrund der vorangehend genannten Wirkungen von Ga aufgelöst wird, diese einfach eine R6T13Z-Phase (Z umfasst immer Ga und/oder Cu) bei einer sehr geringen Temperatur von 600°C oder darunter bildet und stabil wird; daher bleiben dicke intergranulare Korngrenzen selbst nach dem Kühlen erhalten, was in einer sehr hohen beobachtbaren Koerzivität resultiert. Wie vorangehend beschrieben, wird im Allgemeinen X nicht vollständig beim Herstellen der Hauptphase verbraucht; solange [T1]/[X] 13,0 oder mehr ist, wird daher eine dicke intergranulare Korngrenze erfolgreich gebildet und eine hohe Koerzivität stellt sich ein.

Andererseits, wenn der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper eine Zusammensetzung aufweist, die ärmer an T1 und reicher an X als die stöchiometrische Zusammensetzung (R12T114X) ist, insbesondere wenn [T1]/[X] kleiner als 13,0 ist, ist es schwierig, dicke intergranulare Korngrenzen zu erhalten. Dies liegt vermutlich daran, dass die Hauptphase (R12T114X-Phase), die einmal gelöst wurde, wahrscheinlich wieder in die Hauptphase ausfällt, was die Korngrenzen daran hindert, dick zu werden.

In der vorangehend genannten R6T13Z-Phase (R6T13Z-Stoff) ist R wenigstens ein Seltenerdelemente, welches immer Pr und/oder Nd umfasst; T ist wenigstens ein Übergangsmetallelement, welches immer Fe umfasst; und Z umfasst immer Ga und/oder Cu. Ein repräsentativer R6T13Z-Stoff ist ein Nd6Fe13Ga-Stoff. Ferner hat der R6T13Z-Stoff eine La6Co11Ga3-Typ-Kristallstruktur. Abhängig von seinem Zustand, kann der R6T13Z-Stoff die Form eines R6T13–δZ1+δ-Stoffs angenommen haben. Selbst wenn Z Ga allein ist, kann es die Form von R6T13–δ(Ga1-x-y-zCuxAlySiz)1+δ angenommen haben, wenn Cu, Al und Si in dem gesinterten R-T-B-basierten Magneten enthalten sind.

[Beispiele]

Die vorliegende Erfindung wird detaillierter durch Beispiele beschrieben; jedoch ist die vorliegende Erfindung darauf nicht beschränkt.

Experimentelles Beispiel 1 [Bereitstellen eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers]

Unter Verwendung eines Nd-Metalls, einer Eisen-Bor-Legierung, einer Eisen-Kohlenstoff-Legierung und eines elektrolytischen Eisens (wobei jedes Metall eine Reinheit von 99 % oder mehr hat) wurde die Zusammensetzung (ohne Al, Si und Mn zu beachten) eines gesinterten Presskörpers so eingestellt, dass die Zusammensetzung der Labels 1-A bis 1-I, gezeigt in Tabelle 1, resultierten. Diese Rohmaterialien wurden geschmolzen und durch ein Bandgießverfahren gegossen, wodurch Rohmateriallegierungen in Form von Spänen mit einer Dicke von 0,2 mm bis 0,4 mm erhalten wurden. Nachdem jede resultierende Rohmateriallegierung in Spanform Wasserstoff-pulverisiert wurde, wurde sie einer Wasserstoffsentzugsbehandlung durch Heizen auf 550°C in einem Vakuum und anschließendem Kühlen unterzogen, wodurch ein grob-pulverisiertes Pulver erhalten wurde. Als Nächstes wurde dem resultierenden grob-pulverisierten Pulver Zinkstearat als Lösungsmittel im Umfang von 0,4 Massenprozent bezogen auf 100 Massenprozent des grob-pulverisierten Pulvers hinzugefügt; nach dem Vermischen wurde ein Luftstrom-Brecher (Strahlmühlenmaschine) dazu verwendet, trockenes Mahlen in einem Stickstoffstrahl durchzuführen, wodurch ein fein-pulverisiertes Pulver (Legierungspulver) mit einer Partikelgröße D50 von 4 µm erhalten wurde. Zu beachten ist, dass die Partikelgröße D50 ein Volumenmittelwert (Volumenmedian des Partikeldurchmessers) ist, welcher durch ein Laserbeugungsverfahren mittels einer Luftstromdispersionstechnik erhalten wird. Um die C-Menge in dem gesinterten Presskörper anzupassen, wurde Ruß zu einem Teil des resultierenden feinpulverisierten Pulvers hinzugefügt.

Zu dem fein-pulverisierenden Pulver wurde Zinkstearat als Lösungsmittel im Umfang von 0,05 Massenprozent, bezogen auf 100 Massenprozent des fein-pulverisierten Pulvers, hinzugefügt; nach dem Mischen wurde das feinpulverisierte Pulver in einem Magnetfeld gepresst, wodurch ein Presskörper erhalten wurde. Als Pressvorrichtung wurde eine sogenannte Orthogonalmagnetfeld-Pressvorrichtung (Transversalmagnetfeld-Pressvorrichtung) verwendet, in welcher die Richtung des angewendeten Magnetfelds orthogonal zu der Pressrichtung liegt.

Der resultierende Presskörper wurde in einem Vakuum für 4 Stunden bei nicht weniger als 1000°C und nicht mehr als 1040°C gesintert (für jede Probe wurde eine Temperatur gewählt, bei der eine ausreichend dichte Struktur durch Sintern erzielt werden würde) und wurde anschließend schnell abgekühlt, wodurch ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper erhalten wurde. Jeder resultierende gesinterter Presskörper hat eine Dichte von 7,5 Mg/m3 oder mehr. Die Komponenten in den resultierenden gesinterten Presskörpern und Ergebnisse einer Gasanalyse (C (Kohlenstoffanteil)) davon waren so, wie sie in Tabelle 1 gezeigt sind. Die entsprechenden Komponenten in Tabelle 1 wurden unter Verwendung von Induktiv-Gekoppelte-Plasma-Optische-Emission-Spektroskopie (ICP-OES) gemessen. C (Kohlenstoffanteil) wurde unter Verwendung eines Gasanalysators basierend auf einem Verbrennungsinfrarotabsorptionsverfahren gemessen. Der Sauerstoffanteil in jedem gesinterten Presskörper wurde durch ein Gasfusionsinfrarotabsorptionsverfahren gemessen, welche alle einen Wert um 0,4 Massenprozent aufwiesen. In Tabelle 1 ist „[T1]/[X]“ ein Verhältnis (a/b) zwischen: (a) einer Summe von Werten, die erhalten werden durch Teilen eines Analysewertes (Massenprozent) eines jeden T1 bildenden Elements (inklusive unvermeidbarer Verunreinigungen, welche in diesem experimentellen Beispiel Al, Si und Mn sind) durch das Atomgewicht dieses Elements; und (b) einer Summe von Werten, die erhalten werden durch Teilen von Analysewerten (Massenprozent) von B und C durch die Atomgewichte dieser Elemente. Dasselbe gilt für alle nachfolgenden Tabellen. Zu beachten ist, dass jede Zusammensetzung in Tabelle 1 nicht auf 100 Massenprozent summiert. Dies liegt daran, dass, wie vorangehend beschrieben, für jede Komponente ein unterschiedliches Analyseverfahren verwendet wird, und ferner daran, dass Komponenten, die von den in Tabelle 1 eingetragenen Komponenten verschieden sind (z. B. O (Sauerstoff), N (Stickstoff) und dergleichen) vorliegen. Dasselbe gilt für die anderen Tabellen. [Tabelle 1]

[Bereitstellen einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung]

Unter Verwendung eines Pr-Metalls, eines Ga-Metalls und eines Cu-Metalls (wobei jedes Metall eine Reinheit von 99 % oder mehr hat) wurde die Zusammensetzung einer Legierung so eingestellt, dass die Zusammensetzung gemäß Label 1-a, gezeigt in Tabelle 2, resultierte und diese Rohmaterialien wurden aufgelöst; durch ein Einzelrolle-Schnellabschreckungsverfahren (Schmelzspinnverfahren) wurde so eine Legierung in Band- oder Spanform erhalten. Unter Verwendung eines Mörsers wurde die resultierende Legierung in einer Argonumgebung pulverisiert und anschließend durch ein Sieb mit einer Öffnung von 425 µm geführt, wodurch eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung bereitgestellt wurde. Die Zusammensetzung der resultierenden R2-Ga-Cu-basierten Legierung ist in Tabelle 2 gezeigt. [Tabelle 2]

Label Zusammensetzung (Mol%) der R2-Ga-Cu-basierten Legierung R2 (Mol%) [Cu]/([Ga] + [Cu]) Pr GaCu1-a 75 12.512.575 0.5

[Hitzebehandlung]

Die R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß den Labels 1-A bis 1-I in Tabelle 1 wurden zerteilt und in 2,4 mm × 2,4 mm 2,4 mm-Würfel geschnitten. Als Nächstes, wie in 2 gezeigt, wurde die R2-Ga-Cu-basierte Legierung gemäß Label 1-a, gezeigt in Tabelle 2, in einem Verarbeitungsbehälter 3 aus Niobiumfolien über und unter jedem der R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Labels 1-A bis 1-I so angeordnet, dass hauptsächlich eine Fläche des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers 1, welche senkrecht zu der Ausrichtungsrichtung (d. h. die durch Pfeile in den Figuren dargestellte Richtung) ist, mit der R2-Ga-Cu-basierten Legierung 2 in Kontakt war.

Anschließend wurde in Argon, welches auf einen reduzierten Druck von 200 Pa gesteuert wurde, eine Hitzebehandlung bei einer Hitzebehandlungstemperatur, die in Tabelle 3 gezeigt ist, unter Verwendung eines röhrenförmigen Durchflussofens durchgeführt, gefolgt von Kühlen. Um verdickte Teile der R2-Ga-Cu-basierten Legierung zu entfernen, die nach der Hitzebehandlung im Oberflächenbereich jeder Probe vorhanden waren, wurde ein Oberflächenschleifer dazu verwendet, 0,2 mm von der gesamten Oberfläche jeder Probe abzuschneiden, wodurch jeweils Proben in Form eines 2,0 mm × 2,0 mm × 2,0 mm-Würfels (gesinterter R-T-B-basierter Magnet) erhalten wurden.

[Evaluierung der Proben]

Die resultierenden Proben wurden in einem vibrierende-Probe-Magnetometer (VSM: VSM-5SC-10HF, hergestellt durch TOEI INDUSTRY CO., LIMITED) mit einer supraleitenden Spule platziert; und nach Anwendung eines Magnetfelds von bis zu 4 MA/m wurde die magnetische Hysteresekurve der gesinterten Presskörper in der Ausrichtungsrichtung gemessen, während das Magnetfeld auf –4MA/m geändert wurde. Werte der Koerzivität (HcJ), die aus den resultierenden Hysteresekurven erhalten wurden, sind in Tabelle 3 gezeigt. Aus Tabelle 3 kann erkannt werden, dass ein hohes HcJ erhalten wird, wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper 13,0 oder mehr beträgt und ein sehr hohes HcJ, welches 1900 kA/m übersteigt, wird insbesondere bei 14 oder mehr erhalten. Tabelle 3

Von den in Tabelle 3 gezeigten Proben wurde mittels eines Rasterelektronenmikroskops (SEM: S4500, hergestellt durch Hitachi, Ltd.) ein Querschnitt der Probe Nr. 1-1 (ein Beispiel der vorliegenden Erfindung) erhalten, welche den R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Label 1-A mit einem Molverhältnis von [T1]/[X] von 13,0 oder mehr hat, und ein Querschnitt der Probe Nr. 1-4 (Vergleichsbeispiel) erhalten, welche den R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Label 1-D mit einem Molverhältnis von [T1]/[X] von weniger als 13,0 hat. Die Ergebnisse zeigten, dass dicke intergranulare Korngrenzen von 100 nm oder mehr in Probe Nr. 1-1 (ein Beispiel der vorliegenden Erfindung) vom Bereich der Magnetoberfläche bis zu dem Zentralbereich des Magneten gebildet wurden. Andererseits wurden in Probe Nr. 1-4 (Vergleichsbeispiel) dicke intergranulare Korngrenzen nur im Bereich der Magnetoberfläche gebildet. Ferner wurde ein Querschnitt der Probe Nr. 1-1, welche ein Beispiel der vorliegenden Erfindung ist, durch energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDX: HITS4800, hergestellt durch Hitachi, Ltd.) analysiert, wodurch Ga und Cu auch in den Korngrenzen des zentralen Bereichs des Magneten detektiert wurden, wobei ein Teil dieses Bereichs, basierend auf seinen Bestandteilen, als eine R6T13Z-Phase, welche Ga und Cu enthält, identifiziert wurde.

Experimentelles Beispiel 2

Mehrere R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper wurden durch ein Verfahren hergestellt, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit dem Unterschied, dass die Zusammensetzung (ohne Al, Si und Mn zu beachten) eines gesinterten Presskörpers so eingestellt wurde, dass die Zusammensetzung gemäß Label 2-A, gezeigt in Tabelle 4, erhalten wurde. [Tabelle 4]

R2-Ga-Cu-basierte Legierungen wurden durch ein Verfahren hergestellt, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit dem Unterschied, dass es so angepasst wurde, dass die Legierungen Zusammensetzungen gemäß den Labels 2-a bis 2-u, gezeigt in Tabelle 5, hatten. [Tabelle 5]

Nachdem die mehreren R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper ähnlich wie in dem experimentellen Beispiel 1 hergestellt wurden, wurden die R2-Ga-Cu-basierten Legierungen gemäß den Labels 2-a bis 2-u und der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper gemäß Label 2-A so angeordnet, dass sie miteinander auf ähnliche Weise wie in dem experimentellen Beispiel 1 in Kontakt waren, und eine Hitzebehandlung und Bearbeitung wurde ähnlich zu dem experimentellen Beispiel 1 durchgeführt, mit dem Unterschied, dass die Hitzebehandlungstemperaturen, wie in Tabelle 6 gezeigt, angepasst wurden, wodurch Proben (gesinterte R-T-B-basierte Magnete) erhalten wurden. Die resultierenden Proben wurden durch ein Verfahren, das dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, gemessen, wodurch die Koerzivität (HcJ) bestimmt wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle 6 gezeigt. Zu beachten ist, dass Tabelle 6 Ergebnisse für die Bedingungen zeigt, welche die größere Koerzivität zwischen einer Hitzebehandlung bei 500°C und einer Hitzebehandlung bei 600°C bereitstellten. Wie in Tabelle 6 dargestellt, wurde ein hohes HcJ erhalten, wenn R2 in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung nicht kleiner als 65 Mol% und nicht größer als 95 Mol% war und das Molverhältnis von [Cu]/([Ga] + [Cu]) nicht weniger als 0,1 und nicht mehr als 0,9 war. Hinsichtlich R2 wurde ein hohes HcJ erhalten, wenn Pr 50 Mol% oder mehr in dem gesamten R2 ausmachte (vgl. Probe Nr. 2-18 mit Probe Nr. 2-19 und 2-20); höhere HcJ wurden erhalten, wenn R2 allein Pr war (abgesehen von anderen Seltenerdelementen bei Verunreinigungsniveau); und das höchste HcJ wurde insbesondere erhalten, wenn Probe 2-f (Pr75Ga12.5Cu12.5(Mol%)) als die R2-Ga-Cu-basierte Legierung verwendet wurde. [Tabelle 6]

Experimentelles Beispiel 3

Ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper wurde hergestellt durch ein Verfahren, das dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit dem Unterschied, dass die Zusammensetzung (ohne Al, Si und Mn zu beachten) eines gesinterten Presskörpers so angepasst wurde, dass die Zusammensetzung gemäß Label 3-A, gezeigt in Tabelle 7, resultierte. [Tabelle 7]

Eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung wurde hergestellt durch ein Verfahren, das dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, so dass die Legierungszusammensetzung die Zusammensetzung gemäß Label 3-a, gezeigt in Tabelle 8, war. [Tabelle 8]

Label Zusammensetzung der R2-Ga-Cu-basierten Legierung (Mol%) R2 (Mol%) [Cu]/([Ga] + [Cu]) Nd PrGaCu3-a 0 7512.512.575 0.5

Nachdem der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper ähnlich wie in dem experimentellen Beispiel 1 verarbeitet wurde, wurden die R2-Ga-Cu-basierte Legierung gemäß Label 3-a und der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper gemäß Label 3-A so angeordnet, dass sie miteinander auf ähnliche Weise wie in dem experimentellen Beispiel 1 in Kontakt waren, und eine Hitzebehandlung und Verarbeitung wurden ähnlich zu dem experimentellen Beispiel 1 durchgeführt, mit dem Unterschied, dass die Hitzebehandlungstemperaturen, wie in Tabelle 9 gezeigt, angepasst wurden, wodurch Proben (gesinterte R-T-B-basierte Magneten) erhalten wurden. Die resultierenden Proben wurden durch ein Verfahren, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, gemessen, wodurch die Koerzivität (HcJ) bestimmt wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle 9 gezeigt. Wie in Tabelle 9 dargestellt, wurde ein hohes HcJ erhalten, wenn die Hitzebehandlungstemperatur nicht weniger als 450°C und nicht mehr als 600°C betrug. [Tabelle 9]

Experimentelles Beispiel 4

Ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper wurde hergestellt durch ein Verfahren, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit dem Unterschied, dass die Zusammensetzung (ohne auf Al, Si und Mn zu achten) eines gesinterten Legierungspresskörpers so eingestellt wurde, dass die Zusammensetzungen gemäß Labels 4-A bis 4-D, gezeigt in Tabelle 10, erhalten wurden. [Tabelle 10]

Eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung wurde hergestellt durch ein Verfahren, das dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, so dass die Legierungszusammensetzung die Zusammensetzung gemäß Label 4-a, gezeigt in Tabelle 11, war. [Tabelle 11]

Label Zusammensetzung der R2-Ga-Cu-basierten Legierung (Mol%) R2 (Mol%) [Cu]/([Ga] + [Cu]) PrGaCu4-a 75 12.512.575 0.5

Nachdem der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper ähnlich wie in dem experimentellen Beispiel 1 verarbeitet wurde, wurden die R2-Ga-Cu-basierte Legierung gemäß Label 4-a und die R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Labels 4-A bis 4-D so angeordnet, dass sie miteinander ähnlich wie in dem experimentellen Beispiel 1 in Kontakt waren, und eine Hitzebehandlung und Verarbeitung wurden ähnlich zu dem experimentellen Beispiel 1 durchgeführt, mit dem Unterschied, dass die Hitzebehandlungstemperatur, wie in Tabelle 12 gezeigt, angepasst wurde, wodurch Proben (gesinterte R-T-B-basierte Magnete) erhalten wurden. Die erhaltenen Proben wurden durch ein Verfahren, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, gemessen, wodurch die Koerzivität (HcJ) bestimmt wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle 12 gezeigt. Aus Tabelle 12 ist zu erkennen, dass auch mit dem R1-T1-X-gesinterten Presskörper, welchem Cu hinzugefügt wurde, ein hohes HcJ erhalten wird, wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] 13,0 oder mehr ist, und insbesondere ein sehr hohes HcJ, welches 1900 kA/m übersteigt, bei 14 oder mehr erhalten wird. [Tabelle 12]

Experimentelles Beispiel 5

Ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper wurde hergestellt durch ein Verfahren, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit dem Unterschied, dass die Zusammensetzung (ohne auf Al, Si und Mn zu achten) eines gesinterten Legierungspresskörpers so angepasst wurde, dass die Zusammensetzungen gemäß den Labels 5-A bis 5-D, gezeigt in Tabelle 13, erhalten wurden. [Tabelle 13]

Eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung wurde durch ein Verfahren hergestellt, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, so dass die Legierungszusammensetzung die Zusammensetzung gemäß Label 5-a, gezeigt in Tabelle 14, war. [Tabelle 14]

Label Zusammensetzung der R2-Ga-Cu-basierten Legierung (Mol%) R2 (Mol%) [Cu]/([Ga] + [Cu]) PrGaCu5-a 75 12.512.575 0.5

Nachdem der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper ähnlich wie in dem experimentellen Beispiel 1 verarbeitet wurde, wurden die R2-Ga-Cu-basierte Legierung gemäß Label 5-a und die R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß den Labels 5-A bis 5-D so angeordnet, dass sie miteinander auf ähnliche Weise wie in dem experimentellen Beispiel 1 in Kontakt waren, und eine Hitzebehandlung und Verarbeitung wurden ähnlich wie in dem experimentellen Beispiel 1 durchgeführt, mit dem Unterschied, dass die Hitzebehandlungstemperatur, gezeigt in Tabelle 15, angepasst wurde, wodurch Proben (gesinterte R-T-B-basierte Magneten) erhalten wurden. Die resultierenden Proben wurden durch ein Verfahren, das dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, gemessen, wodurch die Koerzivität (HcJ) bestimmt wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle 15 gezeigt. Aus Tabelle 15 ist zu erkennen, dass auch mit dem R1-T1-X-gesinterten Presskörper, welchem Cu hinzugefügt wurde, ein hohes HcJ erhalten wird, wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] 13,0 oder mehr ist, und ein sehr hohes HcJ, welches 1900 kA/m übersteigt, insbesondere bei 14 oder mehr erhalten wird. [Tabelle 15]

Experimentelles Beispiel 6 [Bereitstellen eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers]

Ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper wurde hergestellt durch ein Verfahren, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit der Ausnahme, dass die Zusammensetzung (ohne auf Al, Si und Mn zu achten) eines gesinterten Presskörpers so eingestellt wurde, dass die Zusammensetzung gemäß Label 6-A, gezeigt in Tabelle 16, erhalten wurde. [Tabelle 16]

[Bereitstellen einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung]

Eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung wurde hergestellt durch ein Verfahren, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, so dass die Legierungszusammensetzung die Zusammensetzung gemäß Label 6-a, gezeigt in Tabelle 17, war. [Tabelle 17]

[Hitzebehandlung]

Der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper gemäß Probe 6-A in Tabelle 16 wurde zerteilt und in einen 4,4 mm × 4,4 mm × 4,4 mm-Würfel geschnitten. Als Nächstes, wie in 2 zeigt, wurde die R2-Ga-Cu-basierte Legierung gemäß Label 6-a, gezeigt in Tabelle 17, in einem Verarbeitungsbehälter 3 aus Niobiumfolien über und unter dem entsprechenden R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Label 6-A, so angeordnet, dass hauptsächlich eine Fläche, welche senkrecht zu der Ausrichtungsrichtung des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers 1 (d. h. der in der Figur durch Pfeile dargestellten Richtung) liegt, mit der R2-Ga-Cu-basierten Legierung 2 in Kontakt kommt.

Anschließend wurde in Argon, welches auf einen reduzierten Druck von 200 Pa gesteuert wurde, eine Hitzebehandlung bei der Hitzebehandlungstemperatur, die in Tabelle 18 gezeigt ist, unter Verwendung eines röhrenförmigen Durchflussofens durchgeführt, gefolgt von Kühlen. Um einen verdickten Teil in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung zu entfernen, welcher im Oberflächenbereich jeder Probe nach der Hitzebehandlung vorlag, wurde ein Oberflächenschleifer dazu verwendet, die gesamte Oberfläche jeder Probe abzuschneiden, wodurch Proben jeweils in Form eines 4,0 mm × 4,0 mm × 4,0 mm-Würfels (gesinterter R-T-B-basierter Magnet) erhalten wurden.

[Evaluierung der Proben]

Die resultierenden Proben wurden in einem vibrierende-Probe-Magnetometer (VSM: VSM-5SC-10HF, hergestellt durch TOEI INDUSTRY CO., LIMITED) mit einer supraleitenden Spule platziert und nach Anwendung eines Magnetfelds von bis zu 4 MA/m wurde die magnetische Hysteresekurve der gesinterten Presskörper in der Ausrichtungsrichtung gemessen, während das Magnetfeld auf -4MA/m geändert wurde. Werte der Koerzivität (HcJ), die aus den resultierenden Hysteresekurven erhalten wurden, sind in Tabelle 18 gezeigt. Tabelle 18 ist zu entnehmen, dass, wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper 13,0 oder mehr ist, ein hohes HcJ erhalten wird, selbst wenn ein relativ großer 4,4 mm × 4,4 mm × 4,4 mm gesinterter Presskörper verwendet wird. [Tabelle 18]

Ein Querschnitt der Probe Nr. 6-1, wie in Tabelle 18 gezeigt, (ein Beispiel der vorliegenden Erfindung) wurde mit einem Rasterelektronenmikroskop (SEM: JCM-6000, hergestellt durch JEOL, Ltd.) erhalten. Die Ergebnisse sind in 3 und 4 gezeigt. 3 ist ein Foto, welches den Bereich der Magnetoberfläche der Probe Nr. 6-1 zeigt, wie es mit einem Rasterelektronenmikroskop erhalten wird. 4 ist ein Foto, welches den Magnetzentrumsbereich zeigt. Wie in 3 und 4 gezeigt, sind in Probe Nr. 6-1 (einem Beispiel der vorliegenden Erfindung) dicke intergranulare Korngrenzen von 100 nm oder mehr vom Bereich der Magnetoberfläche bis zu dem Magnetzentrumsbereich (d. h. einem Abstand von 2,0 mm oder mehr von der Oberfläche) gebildet.

Experimentelles Beispiel 7

Ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper wurde hergestellt durch ein Verfahren, das dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit dem Unterschied, dass die Zusammensetzung (ohne auf Al, Si in Mn zu achten) eines gesinterten Presskörpers so eingestellt wurde, dass die Zusammensetzung gemäß Label 7-A, gezeigt in Tabelle 19, erhalten wurde. [Tabelle 19]

Eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung wurde hergestellt durch ein Verfahren, das dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, so dass die Legierungszusammensetzung die Zusammensetzung gemäß Label 7-a, gezeigt in Tabelle 20, war. [Tabelle 20]

Label Zusammensetzung der R2-Ga-Cu-basierten Legierung (Mol%) R2 (Mol%) [Cu]/([Ga] + [Cu]) PrGaCu7-a 75 12.512.575 0.5

Nachdem der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper ähnlich wie in dem experimentellen Beispiel 1 verarbeitet wurde, wurden die R2-Ga-Cu-basierte Legierung gemäß Label 7-a und der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper gemäß Label 7-A so angeordnet, dass sie miteinander auf ähnliche Weise wie in dem experimentellen Beispiel 1 in Kontakt waren, und eine Hitzebehandlung und Verarbeitung wurden ähnlich wie in dem experimentellen Beispiel 1 durchgeführt, mit dem Unterschied, dass die Hitzebehandlungstemperatur, gezeigt in Tabelle 21, angepasst wurde, wodurch eine Probe (gesinterter R-T-B-basierter Magnet) erhalten wurde. Die resultierende Probe wurde durch ein Verfahren, das dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, gemessen, wodurch die Koerzivität (HcJ) bestimmt wurde. Das Ergebnis ist in Tabelle 21 gezeigt. Wie in Tabelle 21 gezeigt, wird mit dem R1-T1-X-gesinterten Presskörper, zu welchem Ga hinzugefügt ist, ein hohes HcJ erhalten, wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] 13,0 oder mehr ist. [Tabelle 21]

Experimentelles Beispiel 8 [Bereitstellen eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers]

Die jeweiligen Elemente wurden so bemessen, dass R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper mit Zusammensetzungen gemäß den Labels 8-A bis 8-C, gezeigt in Tabelle 22, (ohne auf Si und Mn zu achten) erhalten wurden, und durch eine Bandgießtechnik wurden Legierungen hergestellt. Jede resultierende Legierung wurde durch ein Wasserstoff-Pulverisierungsverfahren grob-pulverisiert, um ein grobpulverisiertes Pulver zu erhalten. Jedes grob-pulverisierte Pulver wurde in einer Strahlmühle fein-pulverisiert, wodurch ein fein-pulverisiertes Pulver mit einer Partikelgröße D50 (Volumenmittelwert, wie er durch ein Laserbeugungsverfahren durch eine Luftstromdispersionstechnik erhalten wird) von 4 µm produziert wurde. In das fein-pulverisierte Pulver wurden, bezogen auf 100 Massenteile des feinpulverisierten Pulvers, 0,05 Massenteile Zinkstearat als Lösungsmittel hinzugefügt; nach dem Mischen wurde es in ein Magnetfeld gepresst, wodurch ein Presskörper erhalten wurde. Als Pressvorrichtung wurde eine sogenannte Orthogonalmagnetfeld-Pressvorrichtung (Transversalmagnetfeld-Pressvorrichtung) verwendet, in welcher die Richtung des angelegten Magnetfelds orthogonal zu der Pressrichtung liegt. Jeder resultierende Presskörper wurde gesintert, indem er bei 1070°C bis 1090°C gehalten wurde, abhängig von der Zusammensetzung für 4 Stunden in einem Vakuum, gefolgt von Kühlen. Anschließend wurde er bei 800°C für 2 Stunden in einer Argonumgebung für eine Hochtemperatur-Hitzebehandlung gehalten und anschließend auf Raumtemperatur gekühlt, um einen R1-T1-X-basierten gesinterten Presskörper zu erhalten. Der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper hatte eine Dichte von 7,5 Mg/m3 oder mehr. Ergebnisse der Komponentenanalyse dieser R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper sind in Tabelle 22 gezeigt. Die jeweiligen Komponenten in Tabelle 22 wurden unter Verwendung einer Induktiv-Gekoppelte-Plasma-Optische-Emission-Spektroskopie (ICP-OES) gemessen. C (Kohlenstoffanteil) wurde unter Verwendung eines Gasanalysators basierend auf einem Verbrennungsinfrarotabsorptionsverfahren gemessen. In Tabelle 22 bezeichnet „[T1]/[X]“ ein Verhältnis (a/b) zwischen: (a) einer Summe von Werten, die erhalten werden durch Teilen eines Analysewertes (Massenprozent) eines jeden T1 bildenden Elements (inklusive unvermeidbarer Verunreinigungen, welche in diesem experimentellen Beispiel Si und Mn sind) durch das Atomgewicht dieses Elements; und (b) einer Summe von Werten, die erhalten werden durch Teilen von Analysewerten (Massenprozent) von B und C durch die Atomgewichte dieser Elemente. Dasselbe gilt für alle nachfolgenden Tabellen. Zu beachten ist, dass jede Zusammensetzung in Tabelle 22 nicht auf 100 Massenprozent summiert. Dies liegt daran, dass, wie vorangehend beschrieben, für jede Komponente ein verschiedenes Analyseverfahren verwendet wird, und weiter daran, dass Komponenten, die von den in Tabelle 22 eingetragenen Komponenten verschieden sind, vorliegen. [Tabelle 22]

[Bereitstellen einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung]

Unter Verwendung eines Nd-Metalls, eines Pr-Metalls, eines Dy-Metalls, eines Ga-Metalls und eines Cu-Metalls (wobei jedes Metall eine Reinheit von 99 % oder mehr hat) wurde die Zusammensetzung einer Legierung so eingestellt, dass die Zusammensetzungen gemäß Labels 8-a bis 8-d, gezeigt in Tabelle 23, resultierten und diese Rohmaterialien wurden aufgelöst; durch ein Einzelrolle-Schnellabschreckungsverfahren (ein Schmelzspinnverfahren) wurde daher eine Legierung in Band- oder Spanform erhalten. Unter Verwendung eines Mörsers wurde die resultierende Legierung in einer Argonumgebung pulverisiert und anschließend durch ein Sieb mit einer Öffnung von 425 µm geführt, wodurch eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung bereitgestellt wurde. Die Zusammensetzung der resultierenden R2-Ga-Cu-basierenden Legierung ist in Tabelle 23 gezeigt. [Tabelle 23]

[Hitzebehandlung]

Die R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Labels 8-A bis 8-C in Tabelle 1 wurden zerteilt und in 7,4 mm × 7,4 mm × 7,4 mm-Würfel geschnitten. Als Nächstes wurde an den zwei Flächen dieses gesinterten Presskörpers, die senkrecht zu der Ausrichtungsrichtung stehen, die R2-Ga-Cu-basierte Legierung mit einem in Tabelle 24 gezeigten Verhältnis, bezogen auf 100 Massenteile des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers, verteilt.

Anschließend wurde in Argon, welches auf einen reduzierten Druck von 50 Pa gesteuert wurde, eine Hitzebehandlung bei der Hitzebehandlungstemperatur, gezeigt in Tabelle 24, unter Verwendung eines röhrenförmigen Durchflussofens durchgeführt, gefolgt von Kühlen. Um einen verdickten Bereich in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung zu entfernen, welcher im Oberflächenbereich jeder Probe nach der Hitzebehandlung vorlag, wurde ein Oberflächenschleifer dazu verwendet, 0,2 mm von der gesamten Oberfläche jeder Probe abzuschneiden, wodurch Proben jeweils in Form eines 7,0 mm × 7,0 mm × 7,0 mm-Würfels (gesinterter R-T-B-basierter Magnet) erhalten wurden.

[Evaluierung der Proben]

Nachdem jede resultierende Probe in einem gepulsten Magnetfeld von 3,2 MA/m oder mehr magnetisiert wurde, wurden ihre magnetischen Eigenschaften bei Raumtemperatur und bei 140°C mit einem gepulsten B-H-Tracer (VSM-5SC-10HF, hergestellt durch TOEI INUSTRY CO., LTD.) gemessen. Die resultierenden Remanenzwerte (Br) und Koerzivitätswerte (HcJ) sind in Tabelle 24 gezeigt. Wie in Tabelle 24 dargestellt, wird, selbst wenn die Verteilungsmenge der R2-Ga-Cu-basierten Legierung so sehr klein ist wie 0,25 Massenteile, ein hohes HcJ, welches 1590 kA/m übersteigt, und ein hohes Br, welches 1,37T übersteigt, in den Proben Nr. 8-2 bis 8-5 erzielt, welche die Bedingung [T1]/[X] ≥ 13,0 für den R1-T1-X-basierten gesinterten Presskörper erfüllen, was in Magnete mit sehr guter Leistungsfähigkeit resultiert. Andererseits wurde in der Probe Nr. 8-1 kein hohes HcJ erhalten, welche die Bedingung [T1]/[X] ≥ 13,0 für den R1-T1-X-basierten gesinterten Presskörper nicht erfüllt. [Tabelle 24] [*] Eine Verteilungsmenge einer R-Ga-Cu-Legierung, bezogen auf 100 Massenteile eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers.

Experimentelles Beispiel 9 [Bereitstellen eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers]

Ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper wurde durch ein Verfahren hergestellt, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit der Ausnahme, dass die Zusammensetzung (ohne auf Al, Si und Mn zu achten) eines gesinterten Presskörpers so eingestellt wurde, dass die Zusammensetzung gemäß Label 9-A, gezeigt in Tabelle 25, erhalten wurde. [Tabelle 25]

[Bereitstellen einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung]

Eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung wurde hergestellt durch ein Verfahren, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, so dass die Legierungszusammensetzung die Zusammensetzung gemäß Label 9-a, gezeigt in Tabelle 26, war. [Tabelle 26]

Label Zusammensetzung der R2-Ga-Cu-basierten Legierung (Mol%) R2 (Mol%) [Cu]/([Ga] + [Cu]) PrGaCu9-a 75 12.512.575 0.5

Der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper gemäß Label 9-A aus Tabelle 25 wurde zerteilt und in einen 11,0 mm × 10,0 mm × 4,4 mm (Ausrichtungsrichtung) rechteckigen Körper geschnitten. Als Nächstes wurde die R2-Ga-Cu-basierte Legierung gemäß Label 9-a, gezeigt in Tabelle 26, wie in 2 gezeigt, über und unter dem entsprechenden R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Label 9-A so angeordnet, dass hauptsächlich eine Fläche (welche in diesem experimentellen Beispiel eine 11,0 mm × 10,0 mm-Fläche war), welche zu der Ausrichtungsrichtung (d. h. der in der Figur durch Pfeile dargestellten Richtung) des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers 1 senkrecht war, mit der R2-Ga-Cu-basierten Legierung 2 in Kontakt kam.

Anschließend wurde er in Argon, welches auf einen reduzierten Druck von 200 Pa gesteuert wurde, bei 540°C für 4 Stunden unter Verwendung eines röhrenförmigen Durchflussofens gehalten, woraufhin die Temperatur bei –10°C/Minute auf 500°C verringert wurde, an welcher sie für 1 Stunde gehalten wurde, gefolgt von Kühlen. Anschließend wurde er unter Verwendung einer Außenblattschneidemaschine und eines Oberflächenschleifers bearbeitet, wodurch eine Probe in Form eines 4,0 mm × 4,0 mm × 4,0 mm-Würfels (gesinterter R-T-B-basierter Magnet) erhalten wurde.

[Evaluierung der Proben]

Nachdem die resultierende Probe in einem gepulsten Magnetfeld von 3,2 MA/m magnetisiert wurde, wurden ihre magnetischen Eigenschaften bei Raumtemperatur und bei 140°C mit einem BH-Tracer gemessen. Ein Koerzivitätswert (HcJ), wie er aus der resultierenden Hysteresekurve erhalten wird, ist in Tabelle 27 gezeigt. Aus Tabelle 27 ist zu erkennen, dass, wenn das Molverhältnis von [T1]/[X] in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper 13,0 oder mehr ist, ein hohes HcJ bei Raumtemperatur erhalten wird. Ebenfalls ist zu erkennen, dass ein Temperaturkoeffizient β, welcher aus HcJ bei Raumtemperatur und HcJ bei 140°C berechnet wird, besser ist als der eines herkömmlichen gesinterten R-T-B-basierten Magneten bei Raumtemperatur (β ≒ –0,50[%/°C]) mit einem ähnlichen HcJ, dem jedoch Dy hinzugefügt wurde. Zu beachten ist, dass das vorangehend genannte β erhalten wird als β = (HcJ(140°C) – HcJ(23°C))/(140 – 23)/HcJ(23°C) × 100. [Tabelle 27]

Ein Querschnitt der resultierenden Probe wurde mit einem Rasterelektronenmikroskop (SEM: JSM-7800F, hergestellt durch JEOL, Ltd.) erhalten. 5 zeigt ein rückgestreute-Elektronen-Bild eines Querschnitts nahe der Oberfläche der resultierenden Probe und 6 zeigt ein rückgestreute-Elektronen-Bild eines Querschnitts eines Zentralbereichs der resultierenden Probe. Dicke intergranulare Korngrenzen von 100 nm oder mehr sind zwischen dem Bereich der Magnetoberfläche und dem Zentralbereich des Magneten gebildet worden. Die Zusammensetzung einer jeden Phase mit unterschiedlichem Kontrast in jeder dieser Ansichten wurde mittels energiedispersiver Röntgenspektroskopie analysiert (EDX: JED-2300 SD30, hergestellt durch JEOL, Ltd.), wodurch Ga und Cu in der Korngrenzenphase detektiert wurden, wobei ein Teil davon, basierend auf seinen Bestandteilen, als eine R6T13Z-Phase, welche Ga und Cu enthält, identifiziert wurde.

Experimentelles Beispiel 10 [Bereitstellen eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers]

Die jeweiligen Elemente wurden so bemessen, dass R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper mit Zusammensetzungen gemäß den Labels 10-A bis 10-F, gezeigt in Tabelle 28, (ohne auf Si und Mn zu achten) erhalten wurden, und durch eine Bandgießtechnik wurden Legierungen hergestellt. Jede resultierende Legierung wurde durch ein Wasserstoff-Pulverisierungsverfahren grob-pulverisiert, um ein grobpulverisiertes Pulver zu erhalten. Jedes grob-pulverisierte Pulver wurde in einer Strahlmühle fein-pulverisiert, wodurch ein fein-pulverisiertes Pulver mit einer Partikelgröße D50 (Volumenmittelwert, wie er durch ein Laserbeugungsverfahren durch eine Luftstromdispersionstechnik erhalten wird) von 4 µm produziert wurde. In das fein-pulverisierte Pulver wurden, bezogen auf 100 Massenteile des feinpulverisierten Pulvers, 0,05 Massenteile Zinkstearat als Lösungsmittel hinzugefügt; nach dem Mischen wurde es in ein Magnetfeld gepresst, wodurch ein Presskörper erhalten wurde. Als Pressvorrichtung wurde eine sogenannte Orthogonalmagnetfeld-Pressvorrichtung (Transversalmagnetfeld-Pressvorrichtung) verwendet, in welcher die Richtung des angelegten Magnetfelds orthogonal zu der Pressrichtung liegt. Jeder resultierende Presskörper wurde gesintert, indem er bei 1020°C bis 1060°C gehalten wurde, abhängig von der Zusammensetzung für 4 Stunden in einem Vakuum, gefolgt von Kühlen, wodurch ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper erhalten wurde. Der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper hatte eine Dichte von 7,5 Mg/m3 oder mehr. Ergebnisse der Komponentenanalyse dieser R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper sind in Tabelle 28 gezeigt. Die jeweiligen Komponenten in Tabelle 28 wurden unter Verwendung einer Induktiv-Gekoppelte-Plasma-Optische-Emission-Spektroskopie (ICP-OES) gemessen. C (Kohlenstoffanteil) wurde unter Verwendung eines Gasanalysators basierend auf einem Verbrennungsinfrarotabsorptionsverfahren gemessen. Der Sauerstoffanteil in jedem gesinterten Presskörper wurde durch ein Gasfusionsinfrarotabsorptionsverfahren gemessen, welche jeweils einen Wert um 0,1 Massenprozent aufwiesen. In Tabelle 28 bezeichnet „[T1]/[X]“ ein Verhältnis (a/b) zwischen: (a) einer Summe von Werten, die erhalten werden durch Teilen eines Analysewertes (Massenprozent) eines jeden T1 bildenden Elements (inklusive unvermeidbarer Verunreinigungen, welche in diesem experimentellen Beispiel Si und Mn sind) durch das Atomgewicht dieses Elements; und (b) einer Summe von Werten, die erhalten werden durch Teilen von Analysewerten (Massenprozent) von B und C durch die Atomgewichte dieser Elemente. Dasselbe gilt für alle nachfolgenden Tabellen. Zu beachten ist, dass jede Zusammensetzung in Tabelle 22 nicht auf 100 Massenprozent summiert. Dies liegt daran, dass, wie vorangehend beschrieben, für jede Komponente ein verschiedenes Analyseverfahren verwendet wird, und weiter daran, dass Komponenten, die von den in Tabelle 28 eingetragenen Komponenten verschieden sind, vorliegen. [Tabelle 28]

[Bereitstellen einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung]

Eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung wurde hergestellt durch ein Verfahren, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, so dass die Legierungszusammensetzung die Zusammensetzung gemäß Label 10-a, gezeigt in Tabelle 29, war. [Tabelle 29]

Label Zusammensetzung der R2-Ga-Cu-basierten Legierung (Mol%) R2 (Mol%) [Cu]/([Ga] + [Cu]) PrGaCu10-a 75 12.512.575 0.5

Die R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Labels 10-A bis 10-F in Tabelle 28 wurden zerteilt und in 11,0 mm × 10,0 mm × 4,4 mm (Ausrichtungsrichtung) rechteckige Körper geschnitten. Als Nächstes wurde die R2-Ga-Cu-basierte Legierung gemäß Label 10-a, gezeigt in Tabelle 29, wie in 2 gezeigt, in einem Verarbeitungsbehälter 3 aus Niobiumfolien über und unter jedem der R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Labels 10-A bis 10-F so angeordnet, dass hauptsächlich eine Fläche (welche in diesem experimentellen Beispiel eine 11,0 mm × 10,0 mm-Fläche war), welche senkrecht zu der Ausrichtungsrichtung (d. h. der in der Figur durch Pfeile dargestellten Richtung) des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers 1 war, mit der R2-Ga-Cu-basierten Legierung 2 in Kontakt kam.

Anschließend wurde in Argon, welches auf einen reduzierten Druck von 200 Pa gesteuert wurde, eine Hitzebehandlung bei der Hitzebehandlungstemperatur, die in Tabelle 30 gezeigt ist, unter Verwendung eines röhrenförmigen Durchflussofens durchgeführt, gefolgt von Kühlen. Anschließend wurden sie unter Verwendung einer Außenblattschneidemaschine und eines Oberflächenschleifers bearbeitet, wodurch Proben jeweils in Form eines 4,0 mm × 4,0 mm × 4,0 mm-Würfels (gesinterter R-T-B-basierter Magnet) erhalten wurden.

[Evaluierung der Proben]

Nachdem jede resultierende Probe in einem gepulsten Magnetfeld von 3,2 MA/m magnetisiert wurde, wurden ihre magnetischen Eigenschaften mit einem BH-Tracer gemessen. Werte der Koerzivität (HcJ), wie sie aus den resultierenden Hysteresekurven erhalten werden, sind in Tabelle 30 gezeigt. Aus Tabelle 30 ist zu erkennen, dass ein hohes HcJ erhalten wird, wenn R1 27 Massenprozent oder mehr ist und zudem das Molverhältnis von [T1]/[X] in dem R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper 13,0 oder mehr ist. [Tabelle 30]

Experimentelles Beispiel 11 [Bereitstellen eines R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers]

Ein R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper wurde durch ein Verfahren hergestellt, welches dem des experimentellen Beispiels 1 ähnlich ist, mit dem Unterschied, dass die Zusammensetzung (ohne auf Al, Si und Mn zu achten) eines gesinterten Presskörpers so eingestellt wurde, dass die Zusammensetzung gemäß Label 11-A, gezeigt in Tabelle 31, erhalten wurde. [Tabelle 31]

[Bereitstellen einer R2-Ga-Cu-basierten Legierung]

Unter Verwendung eines Pr-Metalls, eines Ga-Metalls, eines Cu-Metalls und eines Fe-Metalls (wobei jedes Metall eine Reinheit von 99 % oder mehr hat) wurde die Zusammensetzung einer Legierung so angepasst, dass die Zusammensetzungen gemäß Labels 11-a bis 11-c, gezeigt in Tabelle 32, resultierten, und diese Rohmaterialien wurden aufgelöst; durch ein Einzelrolle-Schnellabschreckungsverfahren (ein Schmelzspinnverfahren) wurde daher eine Legierung in Band- oder Spanform erhalten. Unter Verwendung eines Mörsers wurde die resultierende Legierung in einer Argonumgebung pulverisiert und anschließend durch ein Sieb mit einer Öffnung von 425 µm geführt, wodurch eine R2-Ga-Cu-basierte Legierung bereitgestellt wurde. Die Zusammensetzung der resultierenden R2-Ga-Cu-basierten Legierung ist in Tabelle 32 gezeigt. [Tabelle 32]

Label Zusammensetzung der R2-Ga-Cu-basierten Legierung (Mol%) R2 (Mol%) [Cu]/([Ga] + [Cu]) PrGaCuFe11-a 73.9 12.312.31.573.9 0.5 11-b 71.3 11.911.95.071.3 0.5 11-c 67.5 11.311.310.067.5 0.5

[Hitzebehandlung]

Der R1-T1-X-basierte gesinterte Legierungspresskörper gemäß Label 11-A in Tabelle 31 wurde zerteilt und in einen 4,4 mm × 4,4 mm × 4,4 mm-Würfel geschnitten. Als Nächstes, wie in 2 zeigt, wurden die R2-Ga-Cu-basierten Legierungen gemäß den Labels 11-a bis 11-c, gezeigt in Tabelle 32, in einem Verarbeitungsbehälter 3 aus Niobiumfolien über und unter dem entsprechenden R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörper gemäß Label 11-A so angeordnet, dass hauptsächlich eine Fläche, welche senkrecht zu der Ausrichtungsrichtung des R1-T1-X-basierten gesinterten Legierungspresskörpers 1 (d. h. der in der Figur durch Pfeile dargestellten Richtung) liegt, mit der R2-Ga-Cu-basierten Legierung 2 in Kontakt kam.

Anschließend wurde in Argon, welches auf einen reduzierten Druck von 200 Pa gesteuert wurde, eine Hitzebehandlung bei der Hitzebehandlungstemperatur, die in Tabelle 18 gezeigt ist, unter Verwendung eines röhrenförmigen Durchflussofens durchgeführt, gefolgt von Kühlen. Um einen verdickten Teil in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung zu entfernen, welcher im Oberflächenbereich jeder Probe nach der Hitzebehandlung vorlag, wurde ein Oberflächenschleifer dazu verwendet, die gesamte Oberfläche jeder Probe abzuschneiden, wodurch Proben jeweils in Form eines 4,0 mm × 4,0 mm × 4,0 mm-Würfels (gesinterter R-T-B-basierter Magnet) erhalten wurden.

[Evaluierung der Proben]

Die resultierenden Proben wurden in einem vibrierende-Probe-Magnetometer (VSM: VSM-5SC-10HF, hergestellt durch TOEI INDUSTRY CO., LIMITED) mit einer supraleitenden Spule platziert und nach Anwendung eines Magnetfelds von bis zu 4 MA/m wurde die magnetische Hysteresekurve der gesinterten Presskörper in der Ausrichtungsrichtung gemessen, während das Magnetfeld auf –4MA/m geändert wurde. Werte der Koerzivität (HcJ), die aus den resultierenden Hysteresekurven erhalten wurden, sind in Tabelle 33 gezeigt. Aus Tabelle 33 ist zu erkennen, dass ein hohes HcJ erhalten wird, selbst wenn Fe in der R2-Ga-Cu-basierten Legierung enthalten ist. Wie durch Proben Nr. 11-1 bis 11-4 dargestellt, kann zudem ein noch höheres HcJ erreicht werden, wenn die Hitzebehandlungstemperatur in dem Bereich von nicht weniger als 480°C und nicht mehr als 540°C liegt. [Tabelle 33]

In der Spezifikation der japanischen Patentanmeldung Nr. 2015-150586 wie eingereicht (Anmeldedatum: 30. Juli 2015), welche die Grundlage für die Priorität bildet, war C (Kohlenstoffanteil) in 1-F bis 1-I der Tabelle 1, 4-A bis 4-D der Tabelle 10, 5-A bis 5-D der Tabelle 13 und 6-A der Tabelle 16 Zielwerte; diese wurden jedoch auf gemessene Werte korrigiert.

INDUSTRIELLE ANWENDBARKEIT

Ein gesinterter R-T-B-basierter Magnet, wie er gemäß der vorliegenden Erfindung erhalten wird, kann geeignet in Schwingspulmotoren (VCM) von Festplatten, diversen Typen von Motoren, beispielsweise Motoren für elektrische Fahrzeuge (EV, HV, PHV, etc.), und Motoren für Industrievorrichtungen, Heimanwendungsprodukte und dergleichen verwendet werden.

Bezugszeichenliste

1
R1-T1-X-basierter gesinterter Legierungspresskörper
2
R2-Ga-Cu-basierte Legierung
3
Verarbeitungsbehälter